光励起に同調した超高速複素屈折率変化に基づく分子フォトニクスデバイスの構築

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有機化合物では光励起によりフェムト秒オーダーで電子状態が大きく変わり、それと同調して吸収スペクトル、屈折率などが変化する。このような特性を最大限に並列光情報処理に活用するため、我々は最近、プリズム・ガラス・金属・色素ドープ高分子膜からなる導波モード薄膜の光励起あるいは光反応による複素屈折率変化を空間光変調や並列光スイッチングに用いる新しい方式を提案した。これは導波モード条件が複素屈折率変化に非常に敏感に依存することを用いて、書込光に同期して読み出し光の反射強度あるいは位相を二次元的に超高速制御できる新しい方式である。本年度は、光誘起電子移動やフォトクロミズムに基づくさらに速い応答を実現すべく、フェムト秒レーザーをポンプ光およびプローブ光とする測定系の改良と新しい超高速応答材料の開発を行った。光応答性高分子膜に銀薄膜を介してプリズムと結合した導波モード薄膜をフェムト秒Ti:サファイアレーザーの2倍波(400nm)により励起し、基本波を重水/水に集光して得られるフェムト秒白色光をプローブ光として、反射率スペクトルをマルチチャンネルフォトダイオードアレイで計測した。導波モード薄膜では入射角に依存した波長で白色光スペクトルにディップが見られ、入射角に依存して大きく変化した。スピロピランを含む高分子膜を用いるとポンプ光の照射によって、そのフォトクロミズムに対応した反射率、ディップ波長の可逆的変化が観測された。さらに一時的応答材料として、光誘起電子移動と逆反応によって超高速応答を示し、400nmに強い吸収をもつと期待される4,4'-ビピリジニウム高分子のパイラニンやペリレンスルホン酸との塩を開発した。フェムト秒レーザー励起により400-700nmに過渡吸収が観測された。パイラニン励起一重項寿命は溶液中に比べ3桁短くなり、電子移動による600nm付近のラジカル吸収も観測され、薄膜の超高速応答性が確認できた。新しい構造の超高速変調デバイスについても検討した。