亜硝酸性窒素の湿式還元分解の触媒分子反応工学

亚硝酸氮湿式还原分解催化分子反应工程

• 批准号: 13126215
• 负责人: 林 弘
• 金额: $ 6.85万
• 依托单位: The University of Tokushima
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-13126215/
• 关键词: 亜硝酸性窒素; 湿式還元分解; Pd触媒; 触媒分子反応工学; グリーンケミストリー

本年度の交付申請の際に提案した研究実施計画に基づき研究実績の概要をまとめる。1.活性炭粒径の分解に対する影響:昨年までの結果、微粉末の固定床では圧損のため低流速の範囲でしか通液できなかった。そこで、活性を維持したまま圧損を解除するため、ウレタン基板、モノリスの表層に活性炭を塗布し、その後Pdを担持しPd/Cの活性層を形成させることを考え、付着活性炭の粒径をどの程度にすべきか検討した。活性炭の粒径が、100-200#、200-300#および300#以下と微細になるにつれて分解活性は高くなり、粒径が10u以下の活性炭が相応しいことが明らかになるとともに、粒子外表面近傍の液相の更新が重要な因子であることが示された。2.触媒の分散状態の検討:上記の結果を踏まえ、様々な基板へPd/Cの活性層を形成させ、形成後の状態を外部測定以来によるSEMで分析した。基板層表面に均一な活性炭層が形成されていることが分かり、基板表面へ均一な触媒活性層が形成されていることを確認した。3.圧損回避型構造体触媒の活性試験:当初、一般に入手できるウレタンスポンジを骨格として、触媒を調製し、固定床触媒として供した。懸濁触媒系よりも早く分解が進行したが、流速を高くするとスポンジ骨格は圧縮変形を起こした。そこで、比較的弾性のないウレタン基板を用いたところ流速を高速にしても、圧縮変形は見られず、高い分解活性を与えた。上記のように本年度当初計画に対して具体的な結果が得られた。本年度は3年計画の最終年度であるため、本研究の主眼点である活性触媒系の効率的利用に関して本研究から得られた知見を総括する。触媒調製に関しては骨格表面にPd/Cを塗布せず、活性炭を付着後、Pdを担持すべきである。活性層を形成させる活性炭の粒径は300#以下つまり10u以下の必要があり、塗布する基板は圧損に耐える材料が必要である。活性炭モノリスの利用も考えられるが、上記のように活性層は表層のみであるため、活性炭モノリス担持Pd/C触媒は逆に低活性を与えた。

A summary of the <s:1> application for the delivery of applications for the に proposal <e:1> of the た research implementation plan に base づ <s:1> research achievements of the <s:1> research performance をまとめる in this year をまとめる. 1. Activated carbon particle size の decomposition に す seaborne る impact: yesterday in ま で の results, micro powder の fixed bed で は 圧 loss の た め low velocity の van 囲 で し か liquid flux で き な か っ た. そ こ で, active を maintain し た ま ま 圧 loss を remove す る た め, ウ レ タ ン substrate, モ ノ リ ス の surface に activated carbon を coated し, そ の after Pd を bear hold し Pd/C を の active layer formed さ せ る こ と を え test, pay the の activated carbon particle size を ど の degree に す べ き か beg し 検 た. が の activated carbon particle size, and # 100-200, 200-300 # お よ び below 300 # と imperceptible に な る に つ れ て high decomposition activity は く な り, particle size below 10 u が の activated carbon が phase 応 し い こ と が Ming ら か に な る と と も に, particle surface near alongside の liquid の update が な factors で あ る こ と が shown さ れ た. Beg: 2. Catalyst の decentralized state の 検 written の results を tread ま え, others 々 な の active layer substrate へ Pd/C を form さ せ, determination of を の state after the formation of external since に よ る SEM analysis で し た. Substrate surface に が な activated carbon layer to form uniform さ れ て い る こ と が points か り, substrate surface へ が な activity of the catalyst layer to form uniform さ れ て い る こ と を confirm し た. 3. 圧 loss avoider constructs catalyst の activity test: start at the beginning, general に で き る ウ レ タ ン ス ポ ン ジ を bone と し て, catalytic を し modulation, fixed bed catalytic と し て for し た. Clouding catalytic system よ り も が く decomposition for early し た が, high velocity を く す る と ス ポ ン ジ bone は 圧 shrink - shaped を up こ し た. そ こ で, compare 弾 の な い ウ レ タ ン substrate を with い た と こ ろ velocity を high-speed に し て も, 圧 shrink - see は ら れ ず, high active を い decomposition and え た. The previous record shows that the original plan for this year, に, compared with て, has a specific な result of が and られた. は this year 3 years plan の final annual で あ る た め, this study の eyespots で あ る active catalyst is の sharper rate using に masato し て in this study か ら have ら れ た knowledge を 総 enclosed す る. Catalytic modulation に masato し て は に Pd/C を bone surface coated せ ず, activated carbon を pay after Pd を bear hold す べ き で あ る. Active layer を form さ せ る の activated carbon particle size は below 300 # つ ま り under 10 u の necessary が あ り, coated す る substrate は 圧 loss に え resistant る materials が で necessary あ る. Activated carbon モ ノ リ ス の using も exam え ら れ る が, written の よ う に は active layer surface の み で あ る た め, activated carbon モ ノ リ ス bear with Pd/C catalyst は inverse に low activity を and え た.

项目成果

Shigeru Sugiyama: "Effects of Redox of Cu-Species in Copper-Strontium Hydroxyapatites on the Oxidative Dehydrogenation of Propane"Journal of Chemical Engineering of Japan. (印刷中). (2003)

Shigeru Sugiyama：“铜-锶羟基磷灰石中铜物质的氧化还原对丙烷氧化脱氢的影响”日本化学工程杂志（2003 年出版）。

Shigeru Sugiyama: "Redox behaviors of magnesium vanadate catalysts during the oxidative dehydrogenation of propane"Catalysis Letters. 89・3-4. 229-233 (2003)

杉山茂：“丙烷氧化脱氢过程中钒酸镁催化剂的氧化还原行为”，《催化快报》89・3-4（2003）。

Shigeru Sugiyama: "Oxidative Dehydrogenation of Propane on Magnesium Vanadates in the Presence of Tetrachloromethane"Bulletin of the Chemical Society of Japan. Vol.75,No.1. 181-188 (2002)

Shigeru Sugiyama：“四氯甲烷存在下钒酸镁上丙烷的氧化脱氢”日本化学会通报。

Shigeru Sugiyama: "Preparation of boehmite sol employed for formation of alumina-layer over various plates with the dip-coating"Journal of Chemical Engineering of Japan. 36・9. 1095-1100 (2003)

Shigeru Sugiyama：“用于通过浸涂在各种板上形成氧化铝层的勃姆石溶胶的制备”日本化学工程学报36・9（2003）。

林 弘: "硝酸含有窒素の処理"環境触媒ハンドブック. 79-84 (2001)

Hiroshi Hayashi：“含硝酸盐的氮处理”环境催化剂手册79-84（2001）。