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テルル-モリブデン系の二元酸化物における活性種の特異な構造と触媒設計への応用

碲钼二元氧化物活性物质的独特结构及其在催化剂设计中的应用

基本信息

批准号：
07242255
负责人：
林弘
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Tokushima
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1995
资助国家：
日本
起止时间：
1995 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07242255/
关键词：
テルルモリブデン二元酸化物活性種触媒設計

项目摘要

TeO_2-MoO_3系の二元酸化物は活性種α-Te_2MoO_7を生成し、固定床では極限値に近い通気条件でもかなりの変化率を示す高性能触媒である。本研究は、この活性種の構造とガラス相の短距離秩序についてXRDならびにEXAFS解析を行なうことを提案し、申請計画のとおり、以下の各項目について所期の成果を得た。1 Te_2MoO_7の構造と相転移の研究活性組成の二元系MoO_3・2TeO_2の磨砕混合物を500℃で焼成して結晶性α-Te_2MoO_7を生成させた。α相の白色粉末を600℃で熔融急冷すると黄橙色透明の美しいガラスを得る。このβ相を450℃で再焼成し、α相の再生状況をXRDで調べた。β相は無定形のためブロードなXRDパターンを与えるのみである。そこで、局所構造を明らかにするため、EXAFS解析を行なった。短距離秩序は保持しながら、結晶対称の剛直構造からガラスの柔構造に変わることで歪みが緩和されている。2 Te_2MoO_7のα相、β相および再生α相の表面組成と酸化活性の比較研究 α相は結晶性、β相はガラスであり、再生α相とはじめのα相のXRDパターンに差異は認められない。フレッシュα相は活性の再現性が極めて良好で、選択的にピルビル酸エチルを与えるが、β相は著しく活性が低く、さらに、再生α相の活性は復元しなかった。触媒の調製化学の点で重要な課題である。深さ方向のESCA分析により表面組成を調べたところ、β相および再生α相では、バルク組成MoO_3・2TeO_2よりTe/Mo原子比が高くなっていることがわかった。そこで、再生α相を乳鉢で磨砕して内部の結晶相を表面に露出させたのち圧縮成型すると、α相のはじめの活性を完全に回復できた。

TeO_2-MoO_3 diacids show high performance catalysts for the formation of active species α-Te_2MoO_7 and for the conversion rate of active species α-Te_2MoO_7 in fixed-bed catalysts at critical gas conditions. In this study, the short-distance order of the structure and phase of active species, XRD and EXAFS analysis were proposed, and the results of the following projects were obtained. A Study on the Structure and Phase Transition of 1Te_2MoO_7 The active composition of the binary system MoO_3·2TeO_2 was calcined at 500℃ to form crystalline α-Te_2MoO_7. Alpha phase white powder is melted and quenched at 600℃, and yellow orange transparent powder is obtained. The β phase was re-sintered at 450℃, and the regeneration of α phase was adjusted by XRD.β-phase amorphous phase The structure of the bureau is clear and the analysis of EXAFS is feasible. The short-distance order is maintained, and the crystal structure is adjusted to the rigid structure and the flexible structure. A Comparative Study on the Surface Composition and Acidification Activity of α, β and Regenerated α Phases of Te_2MoO_7 The reproducibility of α-phase activity is very good, the activity of β-phase is low, and the activity of α-phase is recovered. The key point of catalyst modulation chemistry is an important topic. ESCA analysis in the deep direction shows that the surface composition is modulated, β phase is regenerated, α phase is regenerated, and the composition is MoO_3·2TeO_2, Te/Mo atomic ratio is high. The alpha phase is completely recovered from the surface of the inner crystalline phase.