固液界面フェムト秒時間分解光電子分光

固液界面飞秒时间分辨光电子能谱

基本信息

批准号：
14050074
负责人：
原田明
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、紫外光励起過渡反射率測定、および、ダブルパルス励起過渡反射率測定に基づき、斬新かつ有用な光機能界面計測法「固液界面フェムト秒時間分解光電子分光法」に相当する計測手法を開発し、固液界面における光電子放出ダイナミクスを追跡する可能性の検証を目的とした。ここで紫外光とはモードロックチタンサファイヤレーザーの第2および第3高調波であり、固液界面は電位制御された金単結晶(111)面/電解質水溶液系である。既存のフェムト秒チタンサファイアレーザーを光源とする過渡反射測定装置の光学系に、第2または第3高調波を励起光としての高精度測定を実現するために、高調波発生装置系と音響光学変調器を組み込んで改良した。自作電気化学セルを組み合わせて、1)波長270nm励起でのフェムト秒過渡反射率測定、2)波長400nmでのダブルパルス励起によるフェムト秒過渡反射率測定の2つを行った。波長270nm励起では、過渡的な反射率変化は観測できるもののフェムト秒応答を得ることができなかった。実験条件を検討した結果、400nm励起時に比べて270nm励起時ではフェムト秒過渡反射率変化が弱い可能性が示唆された。一方、波長400nmでのダブルパルス励起ではフェムト秒応答が得られ、金(111)面-過塩素酸水溶液系で過渡反射率応答の電位依存測定に成功した。各パルスで単独励起した場合の和と2つのパルス光で同時励起する場合とに差が観測されたことから、固液界面での2光子励起過程が観測できるものと推定された。また、電極電位によって、この差の程度が異なることが観測されている。この結果は、固液界面フェムト秒時間分解光電子分光法の可能性を示唆する成果である。270nm励起での信号検出が不調であったため、固体から液体中へ光電子が放出された確証を得ていないことが課題として残るが、今後、波長依存測定により検証できると考えられる。

This study developed a measurement method equivalent to the novel and useful optical functional interface measurement method "solid-liquid interface femtosecond time-resolved photoelectron spectroscopy," based on ultraviolet photoexcitation transient reflectance measurement and double-pulse excitation transient reflectance measurement, and aimed to verify the possibility of tracking photoelectron emission dynamics at solid-liquid interfaces.在这里，紫外线是模型硅蓝宝石激光器的第二和第三谐波，固体液体界面是潜在控制的金单晶（111）表面/电解质水溶液系统。现有的瞬态反射测量设备的光学系统通过合并谐波发电机系统和Acousto-Optical调制器来实现使用第二或第三谐波作为激发光作为激发光的高精度测量方法，从而改善了使用飞秒钛蓝宝石激光作为光源的光学系统。使用自制的电化学电池，我们执行了两个步骤：1）飞秒瞬态反射率测量，以270 nm的激发和2）飞秒的瞬时反射率测量，并在400 nm的波长下使用双重脉冲激发。在270 nm波长激发时，尽管可以观察到瞬时反射率变化，但仍无法获得飞秒的响应。对实验条件的检查表明，在270 nm激发时，飞秒瞬态反射率的变化可能比400 nm激发时弱。另一方面，在400 nm的波长下的双脉冲激发产生了飞秒的响应，并且在使用金（111）表面 - 氯酸水溶液系统中，瞬态反射率响应的电压依赖性测量成功。由于观察到单个激发与每个脉冲的总和与两个脉冲同时激发之间的差异，因此可以观察到可以观察到固液界面处的两光子激发过程。还已经观察到，这种差异的程度取决于电极电位。该结果表明可能需要固定液体界面飞秒时间分辨的光电子光谱。问题仍然是，在270 nm激发时的信号检测是不稳定的，并且未确认光电子从固体到液体释放到液体，但认为将来可以通过依赖波长依赖性测量值进行测试。