固液界面フェムト秒時間分解光電子分光

固液界面飞秒时间分辨光电子能谱

• 批准号: 14050074
• 负责人: 原田 明
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-14050074/
• 关键词: 電極界面; フェムトケミストリー; 紫外光励起超高速分光; 時間分解光電子分光; 過渡反射率測定; 金単結晶電極; 分光電気化学; ナノ空間エネルギー移動

本研究は、紫外光励起過渡反射率測定、および、ダブルパルス励起過渡反射率測定に基づき、斬新かつ有用な光機能界面計測法「固液界面フェムト秒時間分解光電子分光法」に相当する計測手法を開発し、固液界面における光電子放出ダイナミクスを追跡する可能性の検証を目的とした。ここで紫外光とはモードロックチタンサファイヤレーザーの第2および第3高調波であり、固液界面は電位制御された金単結晶(111)面/電解質水溶液系である。既存のフェムト秒チタンサファイアレーザーを光源とする過渡反射測定装置の光学系に、第2または第3高調波を励起光としての高精度測定を実現するために、高調波発生装置系と音響光学変調器を組み込んで改良した。自作電気化学セルを組み合わせて、1)波長270nm励起でのフェムト秒過渡反射率測定、2)波長400nmでのダブルパルス励起によるフェムト秒過渡反射率測定の2つを行った。波長270nm励起では、過渡的な反射率変化は観測できるもののフェムト秒応答を得ることができなかった。実験条件を検討した結果、400nm励起時に比べて270nm励起時ではフェムト秒過渡反射率変化が弱い可能性が示唆された。一方、波長400nmでのダブルパルス励起ではフェムト秒応答が得られ、金(111)面-過塩素酸水溶液系で過渡反射率応答の電位依存測定に成功した。各パルスで単独励起した場合の和と2つのパルス光で同時励起する場合とに差が観測されたことから、固液界面での2光子励起過程が観測できるものと推定された。また、電極電位によって、この差の程度が異なることが観測されている。この結果は、固液界面フェムト秒時間分解光電子分光法の可能性を示唆する成果である。270nm励起での信号検出が不調であったため、固体から液体中へ光電子が放出された確証を得ていないことが課題として残るが、今後、波長依存測定により検証できると考えられる。

は this study, determination of ultraviolet excitation on the transition reflectivity and お よ び, ダ ブ ル パ ル ス wound up transition reflectivity measurement に base づ き and chop new か つ useful な light function interface method of measuring the solid-liquid interface フ ェ ム ト seconds time breakdown photoelectron spectrometry "に quite す る measuring technique を open 発 し, solid-liquid interface に お け る photoelectron release ダ イ ナ ミ ク ス を tracing す の る possibilities Youdaoplaceholder0 certificate を purpose と た た. こ こ で ultraviolet と は モ ー ド ロ ッ ク チ タ ン サ フ ァ イ ヤ レ ー ザ ー の 2 お よ び high-profile wave 3 で あ り, solid-liquid interface は potential suppression さ れ た gold 単 crystallization (111) surface/electrolyte aqueous solution is で あ る. Existing の フ ェ ム ト seconds チ タ ン サ フ ァ イ ア レ ー ザ ー を light と す る に, 2 department of transition reflects light measurement device の ま た は high-profile wave 3 を wound up light と し て の high-precision measurement を be presently す る た め に, high-profile 発 raw device is と stereo optical - modulator を group み 込 ん で improved し た. Since electrical 気 chemical セ ル を group み close わ せ て, 1) wavelength of 270 nm wound up で の フ ェ ム ト second transition reflectivity measurement, 2) wavelength of 400 nm で の ダ ブ ル パ ル ス wound up に よ る フ ェ ム ト seconds transition reflectivity measurement の 2 つ を line っ た. Wavelength of 270 nm wound up で は, transition な reflectance variations of は 観 measuring で き る も の の フ ェ ム ト seconds 応 を must answer る こ と が で き な か っ た. Be 験 conditions を beg し 検 た results, 400 nm wound up に than べ て 270 nm wound up で は フ ェ ム ト second possibility transition reflectance variations change が weak い が sucking in さ れ た. One party, the wavelength of 400 nm で の ダ ブ ル パ ル ス wound up で は フ ェ ム ト seconds 応 が must answer ら れ, gold (111) surface - salt is acid aqueous solution で transition reflectivity 応 answer の determination of potential dependent に successful し た. Each パ ル ス で 単 wound up alone し た の and と 2 つ の パ ル ス light で wound up at the same time す と る occasions poor に が 観 measuring さ れ た こ と か ら, solid-liquid interface で の process of two photon excitation up が 観 measuring で き る も の と presumption さ れ た. Youdaoplaceholder0, electrode potential によって, <s:1> <s:1> difference <e:1> degree が difference なる とが観 とが観 measurement されて る る. The <s:1> results of and the possibility of solid-liquid interface フェムト second time decomposition photoelectron spectroscopy を suggest する results である. 270 nm wound up で 検 の signal out, do not move が で あ っ た た め, solid か ら へ photoelectron が release in the liquid さ れ た corroborate を must て い な い こ と が subject と し て residual る が, in the future, determination of wavelength dependent に よ り 検 card で き る と exam え ら れ る.

项目成果

Takeharu SUGIYAMA, Toshio ISHIOKA, Akira HARATA, Yoshihiko HATANO: "Femtosecond Time-Resolved Transient Reflectivity at the Au(111) Electrode/Aqueous solution interfaces. The Effects of Laser Photon Impact, Electrochemical Potential Control, and Modificat

Takeharu SUGIYAMA、Toshio ISHIOKA、Akira HARATA、Yoshihiko HATANO：“Au(111) 电极/水溶液界面的飞秒时间分辨瞬态反射率。激光光子撞击、电化学势控制和修饰的影响

Takegaur SUGIYAMA, Toshio ISHIOKA, Akira HARATA, Yoshihiko HATANO: "Electrochemical potential-dependence of ultrafast electron thermalization process at Au(111) electrode/aqueous solution interfaces modified with alkanethiols"Journal of Physical Chemistry

Takegaur SUGIYAMA、Toshio ISHIOKA、Akira HARATA、Yoshihiko HATANO：“烷硫醇修饰的 Au(111) 电极/水溶液界面超快电子热化过程的电化学势依赖性”物理化学杂志