固液界面フェムト秒時間分解光電子分光

固液界面飞秒时间分辨光电子能谱

基本信息

批准号：
15033253
负责人：
原田明
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、紫外光励起過渡反射率測定、および、ダブルパルス励起過渡反射率測定に基づき、斬新かつ有用な光機能界面計測法「固液界面フェムト秒時間分解光電子分光法」に相当する計測手法を開発し、固液界面における光電子放出ダイナミクスを追跡する可能性の検証を目的としている。ここで紫外光とはモードロックチタンサファイヤレーザーの第2および第3高調波であり、固液界面は電位制御された金単結晶(111)面/電解質水溶液系である。波長400nmでのダブルパルス励起によるフェムト秒過渡反射率測定を行い、金(111)面-過塩素酸水溶液系で過渡反射率応答の電位依存測定結果を解析した。各パルスで単独励起した場合の和と2つのパルス光で同時励起する場合とで結果が異なり、加成性が成り立たない場合があることを確認した。金電極印可する電位が高いほど、また、励起パルス間のタイミングが近いほど加成性が成り立たなくなることが分かった.これらの実験結果は、固液界面で2光子励起による光電子放出が生じているとすると説明でき、固液界面での光電子放出の観測が可能であることを示すものである。第3高調波を用いた深紫外光励起の実験では、十分な強度の過渡反射率信号の観測に成功しなかった.これは、励起レーザーの出力が不十分というだけでは説明が付かない結果であり、本質的な意味を持つことが示唆された。また、構造の規定された界面としてアントラキノン誘導体吸着界面について第二高調波回転異方性測定を用いて検討し、電位によって、またリン酸イオンの存在によって界面の秩序性が異なることを見いだした。

This research aims to develop a measurement method equivalent to the novel and useful optical functional interface measurement method "solid-liquid interface femtosecond time-resolved photoelectron spectroscopy," based on ultraviolet photoexcitation transient reflectance measurement and double-pulse excitation transient reflectance measurement, and to verify the possibility of tracking photoelectron emission dynamics at solid-liquid interfaces.在这里，紫外线是模型硅蓝宝石激光器的第二和第三谐波，固体液体界面是潜在控制的金单晶（111）表面/电解质水溶液系统。使用双脉冲激发在400 nm的波长下进行了飞秒瞬态反射率测量，并使用金（111）表面 - 氯酸水溶液溶液系统分析了瞬时反射率响应的电压依赖性测量结果。据证实，在每个脉冲中执行单个激发的情况下以及两个脉冲灯同时激发的情况下的情况之间的结果有所不同，并且可能无法实现添加特性。发现施加金电极的电势越高，激发脉冲之间的时间越接近，添加剂就越少。这些实验结果可以解释为在固定液体界面上发生的两光子激发引起的光发射，表明可以观察到固液界面处的光发射。在使用第三个谐波的深紫外线激发的实验中，我们没有成功地观察到足够强度的瞬时反射率信号。这是一个不能简单地通过激发激光器输出不足来解释的结果，这表明它具有基本含义。此外，使用第二个谐波旋转各向异性测量值作为结构定义的界面检查了蒽醌衍生物吸附界面，并发现接口的顺序取决于磷酸盐离子的潜在和存在。