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ゼオライト単結晶中および結晶・結晶間における光化学反応の計測

沸石单晶和晶体间光化学反应的测量

基本信息

批准号：
14050100
负责人：
橋本修一
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Gunma National College of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-14050100/
关键词：
ゼオライト単結晶拡散光化学反応蛍光

项目摘要

光化学的手法を用いてゼオライトに吸着された有機分子の吸着状態や拡散運動とそれに基づく化学反応を調べることを目的として研究した。ゼオライト吸着系では、吸着分子は細孔内拡散、細孔間拡散、粒子間拡散という3つの階層構造をもつ拡散過程を有する。本研究では、ゼオライト結晶間の分子移動とそれに基づく化学反応を、主として発光により視覚的および分光的に調べることを目的として、研究をおこなった。ゼオライト粒子間の分子移動の様式として、(1)離れた結晶間を分子が飛び移る、(2)接触している結晶間で分子が移る、(3)気相と平衡を保ちつつ移動する、などの機構が考えられる。我々は、光学顕微鏡を用いて、大気下で、透過像、発光像および発光スペクトルなどを観測しながら、分子移動の直接観測を試みた。ゼオライト粒子間の分子移動の観測phenanthrene(Phe)を担持させたゼオライトNa^+-X(粒径2〜3μm)と何も担持させないTl^+-Xとを混合した直後と、100℃で60min加熱しながら蛍光像を観測した。Pheを担持したNa^+-X粒子はPheの蛍光のため青く見えるが、Tl^+-X粒子ではPheの燐光のため緑色に見える。粒子どうしがコンタクトしている状態で、PheがNa^+-X粒子から何も担持してなかったTl^+-X粒子へ移動している様子が観測された。一方、naphthalene(Nap)を用いた場合は、場所を選ばず分子の移動が観測された。Napはゼオライト吸着状態と大気中で平衡になっていると予想される。このように、大気中で2つメカニズムによる分子の移動を観測した。分子移動に基づく反応の観測ゼオライトにドナーおよびアクセプター分子を同時に吸着させると電荷移動(CT)錯体の形成が観測される。Phe/Na^+-X粒子とTCNB(tetracyanobenzene)/Na^+-X粒子室温でを混合した場合、すでに混合直後にCT錯体の形成がおこりCT蛍光が観測されることを示す。また、benzophenone/Eu^<3+>-XとNap/Na^+-Xを混合して放置した場合、分子移動の結果、エネルギー移動によりNapの燐光が観測される。

Photochemical methods are used to study the adsorption and dispersion of organic molecules. The adsorption system and adsorption molecules are dispersed in pores, between pores and between particles. In this study, the molecular movement between crystals was studied by chemical reaction, optical reaction and spectroscopic reaction. Formula of molecular movement between particles;(1) molecular movement between crystals;(2) molecular movement between crystals in contact;(3) molecular movement between particles in equilibrium; and (4) mechanism. We try to detect molecular movement directly by using optical microscopes, such as infrared, infrared, transmission, and infrared. Measurement of molecular movement between particles by phenanthrene(Phe) and Tl^+-X(particle size 2 ~ 3μm) Phe is supported by Na^+-X particles, and Tl^+-X particles are phosphor. The state of the particle is changed, and the picture of how the Phe Na^+-X particle moves from the Tl^+-X particle to the Tl^+-X particle can be seen. A side, naphthene (Nap) is used in the case, the site is selected, and the molecular movement is detected. The state of adsorption is in equilibrium. The movement of molecules is measured in the middle of the atmosphere. Molecular migration, radical reaction, and detection of molecular adsorption and charge transfer (CT) complex formation Phe/Na^+-X particles and TCNB(tetracyanobenzene)/Na^+-X particles are mixed at room temperature, and the formation of CT complex after mixing is shown. When benzophenone/Eu^<3+>-X and Nap/Na^+-X are mixed, the results of molecular movement and phosphorescence are detected.