人工光合成型光電子移動複合協奏機能触媒システムを用いる炭酸固定

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自然界で行なわれている光合成では、太陽エネルギーにより水が酸化され、水から取り出した電子により炭酸固定が行われる。従って、地球環境資源問題の危機の根本的解決をはかるには、光合成のように炭酸固定を行うことが必要かつ緊急の課題である。そこで本研究では、太陽エネルギーにより水から取り出した電子で炭酸固定を行う「人工光合成型炭酸固定分子複合光電子移動触媒システムの開発」を目的とする。申請者の研究グル-プでは、一回の光励起によって水の酸化を行なうのに充分な酸化力および二酸化炭素を2電子還元するのに十分な還元力を有する分子サイズの小さな人工光電荷分離分子を開発することに成功しており、この人工光電荷分離分子の中で最も電荷分離状態のエネルギーが高く、寿命の長い9-メシチル-10-メチルアクリジニウムイオン(Acr^+-Mes)を光触媒としてい用い、複合光触媒システムを構築した。一般に、電荷分離状態は、室温溶液中では分子間の逆電子移動により失活してしまう。しかしながら、Acr^+-Mesを多孔性物質内に孤立化させることができれば、分子間の逆電子移動が妨げられ、室温以上の高温においても長寿命の電荷分離状態が得られると期待される。本研究では、Acr^+-Mesを多孔性のNa置換アルミノケイ酸塩(AIMCM-41)に挿入できることを見出し、その光電荷分離について検討した。電子移動触媒システムの光電子移動および逆電子移動過程の観測や過渡種の生成や反応等の素過程を拡散反射時間分解過渡吸収スペクトルにより観測し、その速度論解析を行なった。