規則化構造酸化物内での金属イオンの配列制御に基づく協奏触媒活性点の構築

基于有序结构氧化物中金属离子排列控制的协同催化活性位点构建

• 批准号: 20037053
• 负责人: 寺岡 靖剛
• 金额: $ 2.43万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20037053/
• 关键词: 触媒・化学プロセス; 複合金属酸化物; 規則化構造酸化物; 多金属協奏活性点

Sr_2AlNbO_6はペロブスカイト(ABO_3)型構造を持ち、Al^<3+>とNb^<5+>がBサイトを占有している。これら2種類の金属イオンは焼成温度の増加に従いBサイト内で規則配列し、結晶内に-Al^<3+>-O-Nb^<5+>-交互規則配列結合を形成する割合が高くなる。したがって、Sr_2AlNbO_6を用いることで化学組成や結晶系を変えることなく、金属イオン規則配列構造と触媒機能との相関を評価することが可能と考えられる。そこで、金属イオン規則配列構造に由来する協奏的触媒機能の発現に対する知見を得ることを目的とし、規則配列度の異なるSr_2AlNbO_6を合成し、結晶構造を評価した。さらに、結晶構造が吸収スペクトルや光触媒活性に与える影響を検討した。規則化度の異なる試料の吸収スペクトルからEg値を見積った結果いずれも4.1eVとなり、Eg値と規則化度との相関はみられなかった。一方、メタノール水溶液を用いた光触媒活性評価の結果、長時間焼成することでH_2生成活性は低下することがわかった。触媒の比表面積は約3～4m^2・g^<-1>と同程度であったことから、活性の差は比表面積では説明できないと考えられる。このような光触媒活性の低下はAg光還元反応にも同様に認められ、反応の種類に依存しなかった。以上の結果から、Sr_2AlNbO_6の光触媒活性は規則化度の向上により低下することが示唆された。このように協奏的触媒機能の発現には至らなかったが、バルクの金属イオン配列の規則化と触媒機能の関連を初めて明らかにした。またバルクの規則配列構造を反映した多金属協奏活性的構造表面の創製として、立方晶のBa_2CoWO_6と単斜晶のCa_2CoWO_6を比較した。その結果、Ca_2CoWO_6において(-201)面上の金属イオン規則配列構造を反映した表面構造が形成され、それが触媒活性向上に関連する可能性が示唆された。

Sr_2AlNbO_6 has a structure of Al^<3+> Nb^<5+> B ^<3 +>. As the sintering temperature increases, the regular alignment of the two kinds of metals in the crystal increases, and the regular alignment of-Al^<3+>-O-Nb^<5+>-in the crystal increases. Sr_2AlNbO_6: Chemical composition, crystalline system, regular metal alignment, catalytic function, and correlation The origin and development of Sr_2AlNbO_6 crystal structure are discussed. The influence of crystal structure on photocatalytic activity is discussed. The absorption of the samples with different regularization degrees and Eg values are integrated into the results. The results of photocatalytic activity evaluation in aqueous solution show that the activity of H_2 generation is low after long-term firing. The specific surface area of catalyst is about 3~ 4 m^2·g^<-1>, and the specific surface area of catalyst is about 3 ~ 4 m^2·g ^. The activity of photocatalyst is low, and the activity of photocatalyst depends on the type of photocatalyst. These results indicate that the photocatalytic activity of Sr_2AlNbO_6 decreases with increasing regularity. The development of catalytic function of the coordination system has been gradually changed to the regularization of the arrangement of metal elements and the correlation of catalytic function. A comparison between cubic Ba_2CoWO_6 and monoclinic Ca_2CoWO_6 was made on the surface of a regular array structure reflecting the activity of multimetals. The results show that the regular arrangement of metal atoms on Ca_2CoWO_6 (-201) plane reflects the formation of surface structure and the possibility of upward correlation of catalytic activity.

项目成果

金属イオン配列構造を持つペロブスカイト触媒の合成とAg光還元特性

具有金属离子阵列结构和Ag光还原性能的钙钛矿催化剂的合成

• 发表时间: 2008
• 作者: 岩倉大典;草場一;永長久寛;寺岡靖剛
• 通讯作者: 寺岡靖剛

規則化構造酸化物内での金属イオンの配列制御に基づく協奏触媒活性点の構築

基于有序结构氧化物中金属离子排列控制的协同催化活性位点构建

• 发表时间: 2008
• 作者: N.Imanaka;et al.;M. Okumura;今中信人;N. Imanaka and T. Masui;M.Okumura;今中信人;Y.Kitagawa;Nobuhito Imanaka;今中信人;奥村光隆;奥村光隆;Nobuhito Imanaka;今中信人;今中信人;Akinori Iijima;大城幸純;Hideki Amii;Yoshimichi Morimoto;Y. Teraoka;寺岡靖剛
• 通讯作者: 寺岡靖剛

Sr_2AlNbO_6の金属イオン規則配列構造と光触媒機能

Sr_2AlNbO_6金属离子有序排列结构及光催化功能

• 发表时间: 2009
• 作者: 岩倉大典;草場一;永長久寛;寺岡靖剛
• 通讯作者: 寺岡靖剛

Synergic Catalytic Property Based on Ordered Arrangement of Metal Ions in Oxides

基于氧化物中金属离子有序排列的协同催化性能

• 发表时间: 2009
• 作者: N.Imanaka;et al.;M. Okumura;今中信人;N. Imanaka and T. Masui;M.Okumura;今中信人;Y.Kitagawa;Nobuhito Imanaka;今中信人;奥村光隆;奥村光隆;Nobuhito Imanaka;今中信人;今中信人;Akinori Iijima;大城幸純;Hideki Amii;Yoshimichi Morimoto;Y. Teraoka
• 通讯作者: Y. Teraoka

ペロブスカイト型酸化物における金属イオン配列制御と光触媒機能

钙钛矿氧化物中金属离子排列控制和光催化功能

• 发表时间: 2009
• 作者: 岩倉大典;草場一;永長久寛;寺岡靖剛
• 通讯作者: 寺岡靖剛