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ハイブリッドQM/MM経路積分法による核の量子効果を考慮した溶媒和機構の解明

使用混合 QM/MM 路径积分方法阐明考虑核量子效应的溶剂化机制

基本信息

批准号：
20038041
负责人：
立川仁典
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Yokohama City University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

これまで我々は、電子核混合系を量子力学的に取り扱うため、第一原理経路積分分子動力学(path integral molecular dynamics (PIMD))法の開発・実装および具体的応用計算を実行し、常温においても核の量子効果が重要であることを見出してきた。平成21年度は、低温領域における量子効果を効率良く取込むために、20年度に作成した4次の経路積分分子動力学法をより効率的にするために、4次の経路積分ハイブリッドモンテカルロ(PIHMC)法を開発し、フッ化物イオン水和クラスターに応用した。ハイブリッドモンテカルロ(HMC)法は、MC法における試行配置生成の過程をMD法で置き換える手法である。これにより、MD法の利点である1ステップで全核配置を更新できることが可能となる。しかしながら単純に4次のTrotter展開をHMC法に適用すると、二階微分の計算が必要となり計算コストが高くなってしまう。そこで、試行配置生成に2次のTrotter展開の力と、採択・棄却に4次の有効ポテンシャルを組み合わせることで、新しい経路積分ハイブリッドモンテカルロ(PIHMC)法を開発した。本手法を水素分子に適用したところ、2次展開では収束に128ビーズが必要であるのに対し、4次展開では16ビーズで収束し、さらに4次PIHMC法では二階微分の計算を回避することで、劇的に計算コストを抑えることができた。そこで本手法を用いて、フッ化物イオンー水クラスターの同位体構造を解析した。その結果、幾何学的同位体効果として、フッ素-酸素間距離はD体の方がH体に比べ長くなることを見出した。水素結合構造の水の配位数依存性として、配位数が増加するにつれフッ素-酸素間距離は長くなる一方、酸素-水素結合水素の距離は、短くなることも解った。

The development and implementation of the first-principle path integral molecular dynamics (PIMD) method for electron-nuclear hybrid systems and the implementation of specific application calculations are important at room temperature. In 2007, the quantum efficiency in the field of low temperature and low temperature was improved. In 2007, the fourth-order integral molecular dynamics method was developed and used in the field of low temperature and low temperature. HMC method, MC method, trial configuration generation process, MD method, replacement method, etc. The advantages of MD law are that the whole core configuration is updated. The HMC method is applicable to the calculation of the fourth-order pure Trotter expansion, and the calculation of the second-order derivative is necessary. In addition, the trial configuration generation, the second Trotter development, the acquisition, and the abandonment of the fourth Trotter integration, the new circuit integration, and the development of the PIHMC method. This method is applicable to the calculation of the second order derivative by the PIHMC method. This method is used to analyze the isotopic structure of the compound. The result of geometry is that the distance between elements and acids is greater than that between elements. The coordination number dependence of water element binding structure increases, and the distance between acid element and water element increases.