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量子ゆらぎと熱ゆらぎを考慮した高次系生体分子クラスターの分子論的解明

考虑量子涨落和热涨落的高阶生物分子簇的分子阐明

基本信息

批准号：
20050027
负责人：
立川仁典
金额：
$ 2.24万
依托单位：
Yokohama City University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20050027/
关键词：
水和機構化学物理クラスター経路積分生体分子

项目摘要

これまで我々は、より現実系に近い理論計算を実現するために、温度効果だけでなく水素原子核の量子揺らぎを考慮した多成分系分子理論を開発し、常温においても核の量子効果が重要であることを見出してきた。本課題においては、我々が展開してきた手法を駆使することにより、量子ゆらぎと熱ゆらぎを考慮した高次系生体分子水和クラスターを微視的に解明することを目的とする。平成21年度は、経路積分分子動力学(PIMD)法を用いて、ab initio経路積分法を用いた低障壁水素結合クラスター(N_2H_7^+, H_3O_2^-)の計算、およびsemi-empirical経路積分法(半経験的分子軌道法による経路積分法)を用いたグリシン水クラスター(Gly・(H_2O)_n(n=2-7))の計算を実現した。いずれも水素原子核の量子効果が顕著に効き、大きなH/D同位体効果が生じることを見出した。グリシン分子は水溶液中では双生イオン構造が安定であることが知られているが、気相中では中性構造が安定である。グリシン分子の水和過程におけるプロトン移動機構の解明を目指し、経路積分法を用いてグリシン水クラスターGly・(H_2O)_nを解析した。カルボキシル基と二つの水分子からなる環状の水素結合ネットワークが構成され、水素原子が大きく揺らいでいる様子が解った。また水分子が増えると、n=4-6で多段階でのプロトン交換が、n=7で双生イオン構造を示す分布が得られた。

The theoretical calculation of atomic nuclei of water atoms is carried out at room temperature and the quantum theory of atomic nuclei is considered. This topic is about the development of quantum chemistry and Weishi app. In 2011, the calculation of the low barrier water element combination ratio (N_2H_7^+, H_3O_2^-) was performed by using the ab initio molecular dynamics (PIMD) method, and the calculation of the water element combination ratio (Gly·(H_2O)_n(n=2-7)) was performed by using the semi-empirical molecular orbital method. The quantum effect of the atomic nucleus of the hydrogen atom is very small, and the quantum effect of the H/D isotope is very small. In aqueous solution, the twin structure is stable, and in gaseous phase, the neutral structure is stable. The solution of molecular water and its process is pointed out and analyzed by the method of path integration. The structure of water molecules is composed of two rings of water atoms, and the structure of water atoms is composed of two rings of water molecules. The water molecules are distributed in multiple stages, n=4-6, and n=7.