デユアル錯体触媒の活性化に関する研究
双络合物催化剂的活化研究
基本信息
- 批准号:10132242
- 负责人:
- 金额:$ 1.6万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
- 财政年份:1998
- 资助国家:日本
- 起止时间:1998 至 无数据
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
イオン性の求核試剤を用いる錯体触媒反応では、これらが一般の有機溶媒に不溶なため多くの問題を引き起こす。本研究では安価な溶媒系とイオン性試剤を用いながら高反応効率を維持するための新手法として、酵素に見られるようなProximity Effectを錯体触媒に付与した触媒の高効率化を検討した.汎用性の高いトリアリールホスフィンを母核とし、フェニル基の側鎖にメチレン基三個を介して四級アンモニウム基を修飾した。この配位子の合成はメタブロモアセトフェノンから出発した。マンニッヒ反応で側鎖を延ばし、還元によりジアルキルアミノプロピル基を導入した。ブチルリチウムで臭素基をリチウム化し、ジフェニルクロロホスフィンで処理し、アミノホスフィンを得た(ジメチル体、ジブチル体:各々のトータル収率約30および15%)。従来この様なアミノホスフィンのアンモニウム化はホスフィン部分を保護して行われていたが、ジメチル体についてはメチルトシレートを用い直接アンモニウム化に成功した。しかしジブチル体ではリンもブチル化されたので、パラジウム錯体にした後アンモニウム化した。このようにして得られたPdBr_2L_2(アミノホスフィンより収率約50%)の機能はクロロホルム中で固体KIを用いるハロゲン交換反応によって評価した。室温でPdBr_2(PPh_3)_2はPdI_2(PPh_3)_2を生成するのに1時間以上を要するが、メチレン基一個を介したジメチルアンモニウム錯体では0℃で約30分、メチレン基三個を介したジメチルアンモニウム錯体では0℃で15分以内に固液でのハロゲン交換が完結した。このことは、側鎖に相間移動触媒機能性をもつ四級アンモニウム基を修飾することで、デユアル触媒の創製が可能で、そのProximity Effectの程度は側鎖機能性基と中心遷移金属の距離に大きく関係することを示している。
The problem of insoluble organic solvents in common organic solvents arises from the use of heterogeneous catalysts in the study of chemical properties. In this study, a new method for maintaining high reaction efficiency was developed by using a solvent system and a catalyst system. The three main components of the core, the core and the core are modified. The synthesis of these ligands is a process of evolution. The key to the success of the project is to improve the quality of the project. The rate of recovery of each group is about 30%, up to 15%. In the future, the company will continue to improve its products and services, and will continue to improve its products and services. It's not like you're going to be able to do anything about it. PdBr_2L_2(about 50%) is a functional unit of solid KI. PdBr_2(PPh_3)_2 and PdI_2(PPh_3)_2 are formed at room temperature for more than 1 minute, and the solid-liquid exchange is completed within 15 minutes at 0 ℃. The Proximity Effect of the catalyst is related to the distance between the side lock functional base and the central transfer metal.
项目成果
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专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
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