二酸化炭素の電気化学還元による常温常圧での炭化水素生成反応

常温常压下二氧化碳电化学还原制烃反应

• 批准号: 62550577
• 负责人: 堀 善夫
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Chiba University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1987
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1987 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-62550577/
• 关键词: 二酸化炭素; 一酸化炭素; 電気化学還元; 銅電極; メタン; エチレン; エタノール; 水溶液

CO_2を水溶液中で, Cu電極を用いて電気化学的に還元すると, 常温常圧でメタン, エチレンなどの炭化水素を生成することを, 本研究代表者は過去の研究で見いだした. 本研究課題では, この反応についてさらに詳細に研究し, 反応機構を明らかにし, 優れた電極触媒を探索することを目的とする.前年までの研究で, CO_2の電極還元において, COが, 中間種として生成することが予測されていた. この点について, ボルタンメトリー及びクーロメトリーの手法を用いて検討した. それによれば, CO_2はまずCOに還元される. 生じたCOはCu電極に吸着され, 平行反応である水素発生を著しく阻害する. と同時に吸着されたCOは, さらにCu電極上でメタンまたはエチレンに還元されることが分かった. ここで中間生成物であるCOのCu電極にたいする吸着力は, 比較的弱く, 容易に脱離することが明らかにされた.次に, Cu電極上での炭化水素の生成機構を解明する目的で, 生成条件と選択性について詳細に検討した. この検討において, 電極近傍のpHを規定するために, 回転リングディスク電極を用いた. また溶液中の生成物を定量するために, 紫外可視検出器をイオンクロマトグラフに組み合わせて用いた. その結果, COをCu電極上で電気化学的に還元すると, pHが高いときにエチレン, エタノール, プロパノールが多く生成することが分かった. またCO_2の電極還元を, 高濃度のKHCO_3やリン酸緩衝液中で行うと, メタンの生成が多く, 0.1M以下のKHCO_3や, 緩衝能のないKCl, KClO_4, K_2SO_4中ではエチレン, エタノール, プロパノールの選択性が高かった. 以上の実験事実から, 反応にともなって放出されるOH-イオンのために, pHが局部的に高くなっており, CO_2は電極近傍で非平衡的に存在すると考えられた. これは, CO_2の水に対する水和速度が遅いことによると結論された.

In CO_2 aqueous solution, Cu electrodes are used to reduce carbon dioxide in electrical chemistry at room temperature and at room temperature. the representative of this study has done a lot of research on the formation of carbon dioxide. The subject of this study is related to the purpose of this study, that is, the anti-financial institutions, the anti-financial institutions, and the active media to explore the purpose of the research. The year before last, CO_2 electronically reduced the cost of electricity, CO, and several kinds of electricity in China. Point, click, click and click. If you don't want to pay for it, CO_2 will have to pay for it. CO will have to pay for it. The raw material CO Cu absorbs the hydrogen peroxide, and the water absorbs the hydrogen peroxide to prevent the damage. At the same time, you need to inhale the CO, and use the Cu battery to make sure that you don't have to pay the price. The intermediate products are sensitive to CO and Cu, which is weaker than the absorption force, and is easier to separate from the temperature field. For the second time, the Cu cathode carbonization water generation machine is used to explain the purpose of the system, and the generation conditions are optional. If you want to use the pH, you will need to pay attention to the use of the battery. The product in the solution was quantified by UV, and the UV detector was used to determine the concentration of the product. The results show that CO Cu electrodes are responsible for the reduction of electrical chemistry, and pH is responsible for the production of high-performance electronic chemistry. The temperature of the CO_2 cathode is reduced, the temperature in the high temperature KHCO_3 acid solution is high, the temperature is high, the temperature is below 0.1m, the KHCO_3 is below 0.1m, and the temperature is low in KCl, KClO_4, K_2SO_4. In response to the above information, we are concerned about the impact of OH- emissions, local high-temperature emissions of pH, and the existence of non-equilibrium photovoltaic devices for CO_2 batteries. The temperature, CO_2, temperature, temperature

项目成果

Yoshio Hori: J. Am. Chem. Soc.,. 109. 5022-5023 (1987)

堀吉雄：J. Am。

Yoshio Hori: J. Chem. Soc., Chem. Commun.1988. 17-19 (1988)

堀吉雄：J. Chem。