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単結晶電極の表面原子配列と電極反応活性

单晶电极的表面原子排列与电极反应活性

基本信息

批准号：
09237214
负责人：
堀善夫
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Chiba University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-09237214/
关键词：
一酸化炭素特異吸着電荷排除白金銅単結晶ボルタモグラム

项目摘要

Cu電極上でCO_2を電気化学還元すると、まずCOが生成し、さらにメタン、エチレン、エタノールにまで効率よく還元される。このようなCu電極の特異な電極触媒活性が出現する理由を明らかにするために、電極表面構造を規制した単結晶電極を用いて、表面原子配列と電極触媒の反応活性との関係を解明することを目指している。CO_2の電気化学還元では、Cu電極表面の原子配列によって、反応選択性が大きく異なる。このことから、中間種であるCOと表面との相互作用は、反応活性に対してきわめて重要な役割を果たしていると思われる。Cu電極上では、COと特異吸着アニオンとが競争的に吸着する。COが吸着するとき、特異吸着アニオンが電極面から排除され、そのアニオン排除に伴ってredox波が観測される。特異吸着アニオンの吸着強度は、電極電位の関数である。したがって、ある電位を境にCOと特異吸着アニオンの吸着安定性が入れ替わり、これが上記の電荷排除吸着として観測されるものと予想される。Cu(100))面のredox波の前後で電極面のin-situ赤外スペクトルを測定することによりこれを証明した。Pt電極にCOが吸着するときにも、同様な過程が見られるが、この場合COは不可逆的に吸着する。Cu電極のように可逆なredox波がCO吸着に際して生ずる現象は、過去に報告されておらず、これが最初の報告である。以上のことから、電荷排除吸着のredox波のピーク電位は、電極の零電荷電位と相関性を有することが期待される。そこで、[110]zoneの高指数単結晶を電極として測定したredox波のピーク電位を各結晶面の仕事関数に対してplotすると、直線関係が成り立つことがわかった。このようにCu電極面のCOの吸着は、特異吸着アニオンとの電荷排除吸着過程によることが確立された。

The electrochemical reduction of CO_2 on Cu electrode results in the formation of CO_2 and the reduction of CO_2. The reason why the specific catalytic activity of Cu electrode appears is clear, the structure of electrode surface is regulated, the application of single crystal electrode, the arrangement of surface atoms and the catalytic activity of electrode are explained. The electrochemical reduction of CO_2 and the atomic arrangement of Cu electrode surface are different. The interaction between CO and surface is very important. Cu electrode on the opposite side, CO, specific adsorption, competitive adsorption. CO adsorption, specific adsorption, electrode surface exclusion, CO adsorption, electrode surface exclusion, CO adsorption, CO adsorption Specific adsorption intensity, electrode potential and so on. The adsorption stability of CO and CO in the environment is determined by charge-exclusion method. Cu(100) plane before and after the reduction wave, electrode surface in-situ red surface measurement, this is proved. Pt electrode CO adsorption, the same process can be seen, this case CO irreversible adsorption The phenomenon of reversible redox wave for CO adsorption on Cu electrode was reported in the past and initially reported. The correlation between the potential and the zero charge potential of the electrode is expected. The high index crystal electrode of the [110]zone is used to measure the redox wave and the potential of the crystal plane. The relationship between the number and the linear relationship is established. CO adsorption, specific adsorption and charge exclusion adsorption process on Cu electrode surface are established.