有機電気化学反応における電極触媒活性の発現と制御

有机电化学反应中电催化活性的表达与控制

基本信息

  • 批准号:
    07215214
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.22万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1995
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1995 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

二酸化炭素の電気化学還元を水溶液中で行うと、Cu電極のみが常温でメタン、エチレン、アルコール類を効率よく生成する。その際COが中間種として生成し、電極面に吸着していることが、ボルタンメトリーとクロノポテンショメトリーによって確認された。電極面でのCOの被覆率は90%以上に達しており、そのため水素発生や他の電極反応は阻害される。本研究ではCuの単結晶(純度99.99%)電極を用いて、二酸化炭素の電気化学還元を0.1M KHCO_3水溶液中,5mA cm^<-2>の定電流で行った。その結果(100)面では、メタンよりエチレンの生成が優勢であり、(111)ではメタン生成が圧倒的であった。(110)は、両電極の中間的な性質を示した。COの電解においても、同様な傾向がみられた。Cu電極へのCOの吸着は、COの還元より正の電位で起こり、その際電荷移動が見られる。FTIRで電極面のスペクトル測定を行い、これを確認した。そこでCOが単結晶電極表面に吸着する際のボルタンメトリー測定を行った。それによれば、(100)および(110)では、結晶面に特有のレドックスピークが見られるのに対して、(111)では電荷移動のレドックスピークは得られない。水素の発生はCOの吸着により、いずれの面でも阻害されている。次にCu多結晶(純度99.999%)電極を用い、同様な条件で二酸化炭素の電気化学還元を行った。電解に先だって多結晶電極表面をX線回折で測定したところ、Type 1電極は(100)面に選択的に配向しており、Type 2電極は(110)面が支配的であった。電解の結果、Type 1は(100)に似た生成物分布を示し、Type 2電極は(110)と同様な生成物分布を与えることが分かった。またCO雰囲気下での電荷移動のボルタンメトリーは、Type 1は(100)と同様な図形となり、Type 2は(110)と同様な結果を与えた。以上により、多結晶電極表面の反応活性は、表面の選択性配向により、決定されることが明らかになった。
The electrochemical reduction of diacidified carbon in aqueous solution can be carried out at room temperature. CO is produced in the middle of the electrode surface, and the electrode surface is adsorbed. The CO coverage of the electrode surface is more than 90%, and the water element is generated and the electrode reaction is blocked. In this study, Cu single crystal (purity 99.99%) electrode was used for electrochemical reduction of diacidified carbon in 0.1M KHCO_3 aqueous solution at a constant current of 5mA cm^<-2>. The result is (100) face (110)The properties of the electrodes are shown below. CO electrolysis is not easy, and the same tendency is not easy. Cu electrode CO adsorption, CO reduction, positive potential, charge transfer, etc. FTIR electrode surface detection and identification The surface adsorption of CO on the single crystal electrode was determined by the method of electron microscopy. (100)(110)(111)(100) The production of water element is opposite to CO adsorption, and the surface of water element is blocked by CO adsorption. Second, Cu polycrystalline (purity 99.999%) electrode was used in the same conditions for the electrochemical reduction of diacidified carbon. Electrolysis is carried out by X-ray reflection on the surface of polycrystalline electrodes. Type 1 electrodes are oriented on the (100) plane. Type 2 electrodes are oriented on the (110) plane. Electrolysis results, Type 1 electrode (100) similar product distribution, Type 2 electrode (110) similar product distribution, The charge movement under CO The surface of the polycrystalline electrode is reactive, and the surface is selectively aligned.

项目成果

期刊论文数量(8)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Hoshi, N.: "CO_2 Reduction on Rh Single Crystal Electrodes and the Structural Effect." J. Electroanal. Chem.395. 309-312 (1995)
Hoshi, N.:“Rh 单晶电极上的 CO_2 还原及其结构效应。”
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  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Hori, Y.: "Adsorption of CO Accompanied with Simultaneous Charge Trasfer on Copper Single Crystal Electrodes with Electroreduction of CO_2 to Hydrocarbons." Surf. Sci.335. 258-263 (1995)
Hori, Y.:“在铜单晶电极上吸附 CO 并同时进行电荷转移,并将 CO_2 电还原为碳氢化合物。”
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Hoshi, N.: "Atomic Arrangement Dependence of Reduction of Carbon Dioxide on Iridium Single Crystal Electrodes." J. Electroanal. Chem.381. 261-264 (1995)
Hoshi, N.:“铱单晶电极上二氧化碳还原的原子排列依赖性”。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Hori, Y.: "Infrared Spectroscopy of Adsorbed CO and Intermediate Species in Electrochemical Reduction of CO_2 to Hydrocarbons on a Cu Electrode." Electrochim. Acta. 40. 2617-2622 (1995)
Hori, Y.:“铜电极上 CO_2 电化学还原为碳氢化合物过程中吸附的 CO 和中间物质的红外光谱。”
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Hoshi, N.: "Significant Difference of the Reduction Rates of Carbon Dioxide Between Pt(111)and Pt(110)Single Crystal Electrodes." Electrochim. Acta. 40. 883-887 (1995)
Hoshi, N.:“Pt(111) 和 Pt(110) 单晶电极之间二氧化碳还原率的显着差异。”
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