非平衡状態における化学的気相合成によるシリコン酸化薄膜形成機構の熱分子論的解析

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無声放電により非平衡プラズマ状態を実現できる,TEOS(珪酸エチル)/酸素系常圧化学的気相合成(CVD)装置の設計・製作を行った。本装置は従来のTEOS/オゾン系CVD法を応用したものであるため,まず予備実験として酸素からオゾンへの変換特性を調べ,十分なオゾン生成が行われていることを確認した。その後,これと同時にTEOSを導入しシリコン酸化薄膜合成を行った。この合成状態はTEOS自体をも気相中で励起した状態を形成しているため,この中で過度な反応が進み粒子状態酸化シリコンが多量に生成されることが懸念されたが,そのようなことはほとんどなく良好な薄膜形成が確認できた。予備実験において放電特性に依存したオゾン生成があったこと,及びオゾン生成が十分である放電領域において確実な薄膜形成が確認できたことから,薄膜形成機構に放電特性が大きな影響を与えていることが予想される。この実験場において,酸化現象を支配している因子として基底状態の酸素原子の存在が挙げられ,これはまたオゾン生成にも重要な影響を与えている。すなわち,酸素分子の解離によって生成した酸素原子の励起レベルを,プラズマ中の空間電子の衝突によって上げないような状態を形成する必要がある。そこで,酸素原子に空間電子が衝突した際の励起状態変化を,熱分子論的解析により行った。なお,この方法には量子モンテカルロ法を用いたが,同時に行ったダイヤモンド薄膜形成時のメタン解離反応解析に用いた分子動力学法やトラジェクトリー法と比較し,電子の挙動を考慮している点で有効であるといえる。この解析の結果,電子衝突に伴うわずかな励起状態の違いで電離の有無が決定されることが分かった。これらの結果から,本研究で取り扱ったシリコン酸化薄膜の合成手法は,適切な放電電圧等のパラメータ設定によりきわめて有効な手法となることが示唆された。