Theorie zur Dynamik der Anregungen in Metall- und Halbleiterclustern

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Der Schwerpunkt dieses Vorhabens ist die Untersuchung der Dynamik angeregter elektronischer Zustände von Nan-, Agn- und Sin-Clustern. Die Zusammenarbeit mit experimentellen Gruppen in diesem Schwerpunktprogramm wird dabei zur Aufklärung der Prozesse in der Ultrakurzzeitspektroskopie dieser Systeme beitragen. In der vorangegangenen Antragsperiode haben wir die methodischen Voraussetzungen geschaffen, die das Auffinden der Energiebereiche, in welchen Resonanzen in den Experimenten zu erwarten sind, ermöglicht. Das zentrale Anliegen ist jedoch die Bestimmung der Zeitskalen verschiedener Zerfallskanäle über angeregte Zustände sowie deren Widerspiegelung in Signalen der Femtosekundenspektroskopie. Zur Behandlung verwandter Fragestellungen haben wir eine neuartige Kombination der Dichtematrixmethode in Wigner-Darstellung mit der ab-initio MD "on the fly" auf adiabatischen angeregten elektronischen Zuständen für Modellsysteme bis jetzt entwickelt. Die Berechnung der Gradienten in angeregten Zuständen im Rahmen der "random phase approximation" (RPA) wurde abgeschlossen, die die Voraussetzung für die Anwendung der ab-initio MD auf komplexere Systeme bildet. Das Verfahren wird in dieser Antragsperiode für die Bestimmung der Zeitskalen der Resonanzzerfälle angeregter Zustände von Nan-Clustern (als Testbeispiele) und von Agn- und Sin-Clustern verwendet. Ziel ist es, über die Zeitskalen des Zerfalls verschiedener angeregter elektronischer Zustände in Metall- und Halbleiterclustern Erkenntnisse über die Dynamik der Anregungen von s- und d-Elektronen versus p-Elektronen zu gewinnen. Dies soll mögliche Zusammenhänge zwischen der Natur der Anregungen in kleinen Metall- bzw. Halbleiterclustern und deren optoelektronischen Eigenschaften aufdecken.