ラマンヘテロダイン法によるC60単結晶の光磁気二重共鳴

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凝縮相中で光磁気二重共鳴を行うためにラマンヘテロダイン検出法を用いた装置を立ち上げた。光とラジオ波による二重共鳴によって、準位1から2へ光遷移し電子励起状態内で準位2から3へ磁気遷移するとき、あるいは基底状態内で準位1から2へ磁気遷移し準位2から電子励起状態3へ光遷移するとき、選択則が許せば終状態3から始状態1への発光が起こる。この発光はレーザー光とはラジオ波の周波数分だけ周波数がずれているため、試料を透過したレーザー光にこの発光が重なると、透過光強度がラジオ波の周波数で変調を受ける。微弱な発光を透過光強度のラジオ波帯域の変調信号として感度よく捕えようというのが本研究で用いたラマンヘテロダイン法である。装置は、可視領域の波長可変単一モードレーザー、試料1.5Kの極低温に保つ液体ヘリウムクライオスタット、磁気遷移を起こさせるためのラジオ波源、そしてヘテロダインビ-ト信号を検出する高速のフォトダイオードからなる。LaF3結晶中にドープされたPr3+イオンの1D2状態と基底3H4状態の間の光遷移にレーザー光を共鳴させ、電子励起、基底両状態についてPr核の核四重極子遷移を観測した。ラジオ波の検出の際、入力信号との位相の相関をとることにより、レーザー光や検出器のもつ雑音を除去できることを示した。今後は、二重共鳴のもつ選択性を生かして、C60単結晶のように結晶中に複数のサイトがある系について吸収波長の違いを利用して各々のサイトを選択して磁気共鳴を行う、などの応用をめざす。