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全電子混合基底第一原理分子動力学法による分子設計・物質設計

使用全电子混合基础第一性原理分子动力学方法进行分子设计和材料设计

基本信息

批准号：
12042209
负责人：
大野かおる
金额：
$ 2.3万
依托单位：
Yokohama National University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至 2001
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、密度汎関数理論(DFT)の局所密度近似(LDA)に基づき、1電子波動関数を原子軌道関数と平面波の重ね合わせとして表わす効率的な第一原理計算手法として全電子混合基底法を開発し、ユーザフレンドリーな分子設計支援システムとして完成させた。これを用いて、第一原理分子動力学法によるフラーレンへの異種原子挿入過程をシミュレーションするとともに、Ni4,Ni6と酸素分子やメタノール分子との衝突過程を調べた。ところで、DFTは基底状態を良く記述するものの励起状態には適用できない。DFTの枠組みを越えて多体問題の自己エネルギーを扱うGW近似を組み入れることにより、準粒子エネルギーを精度良く計算することができる。我々は、全電子混合基底法にGW近似を組み入れ、Lin, Nan, Kn(n=2〜8)、Mgn, SinクラスターやCO分子などの系のイオン化ポテンシャルと電子親和力を求めることに成功した。また、エキシトン効果を取り入れた光吸収スペクトルの計算も試みた。一般に、化学反応は電子励起状態を経由することで多様な反応経路を取り得る。我々は、電子励起状態における原子ダイナミックスを追跡するために、全電子混合基底法に、時間に依存するKohn-Sham方程式を積分しながら分子動力学シミュレーションを行うルーチンも組み入れ、H$_2$+Li$_2$の反応を追跡した。基底状態から出発した場合には、二つの分子は分子内振動を繰り返しながら反発し合うが、励起状態では2LiHへの組み替え反応が起こることを明らかにした。反応の電子論的ピクチャーについて説明するとともに、この種の化学反応における、自発的原子移動による電子励起状態からの自然緩和機構およびその逆過程として、原子衝突による電子の自然励起機構を提案した。励起状態を経由した原子ダイナミックスの制御の問題への具体的な方法論が完成したといえる。

In this study, we developed and completed the first-principles calculation method for the local density approximation (LDA) of density functional theory (DFT), including the basis set, one-electron ratio, atomic orbital correlation, plane wave recombination, and the all-electron mixed basis method. The first principles molecular dynamics method was used to study the interaction between Ni4,Ni6 and acid molecules. The state of the DFT substrate is well described and the excitation state is applicable. DFT's group structure and multi-body problem's self-generation structure and GW approximation structure and quasi-particle structure are calculated with good accuracy. We have successfully obtained the electron affinity of CO molecules by using the GW approximation of the all-electron mixed substrate method. The results of the calculation are as follows: General, chemical reaction, electron excitation state, multiple reaction path, etc. The electron excited state of the atom can be traced back to the electron excited state. The electron excited state can be traced back to the electron excited state. In the case of substrate state, the molecular vibration in the molecule is reversed. In the case of excitation state, the molecular vibration in the molecule is reversed. A description of the electron theory of anti-nuclear reactions, chemical reactions, spontaneous atomic movements, electron excitation states, natural relaxation mechanisms, and inverse processes, atomic collisions, and electron excitation mechanisms. The specific methodology of excitation state control problem is completed.