新規化学反応解析手法に基づいたダイヤモンド半導体の材料設計

基于化学反应分析新方法的金刚石半导体材料设计

• 批准号: 01J02031
• 负责人: 田村 宏之
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Kanazawa University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-01J02031/
• 关键词: ダイヤモンド; シリコンカーバイド; CVD; 第一原理計算; QMMM法; 量子化学計算; 半導体; 結晶成長

ダイヤモンドは高硬度やワイドバンドギャップ等の優れた特性を持つため、シリコンに代わる電子デバイス材料として期待されている。現在Chemical Vapor Deposition (CVD)によってダイヤモンド薄膜が作成されているが、高品位のダイヤモンド薄膜を作成するためには結晶成長機構の理解が必要不可欠である。本研究では、高精度の第一原理計算であるCASSCF法と摂動論(MRMP2)を用いて、CVDダイヤモンドの成長機構を解析した。化学反応が起こる部分を第一原理量子化学計算、周囲の結晶格子を分子力学法で扱うQMMM法を用いて安定構造と遷移状態の構造を求めた。CVD成長の原料ガスの水素およびメチルラジカルとダイヤモンド(100)面との反応を解析し、各素反応の活性化エネルギーを明らにした。また、第一原理計算から求めた反応の活性化エネルギーを用いて、モンテカルロシミュレーションを行い、CVDによる結晶成長機構の解析を行った。シリコンカーバイド(SiC)はダイヤモンドと同様にシリコンを超える性能を持つ半導体材料として利用されており、その表面化学に関心が集まっている。そこでCASSCF法を用いてSiC表面の構造および化学反応を解析した。これによってSiC(100)のSi終端面のダイマー構造がダイラジカルになることを明らかにした。また、シリコンとダイヤモンドの100面との比較から、表面ダイマーのπ結合が反応性に与える影響を明かにした。

钻石具有出色的特性，例如高硬度和宽带隙，预计将是硅电子设备材料的替代品。目前，正在使用化学蒸气沉积（CVD）制作钻石薄膜，但是对晶体生长机制的理解对于创建高质量的钻石薄膜至关重要。在这项研究中，我们使用CASSCF方法和扰动理论（MRMP2）分析了CVD钻石的生长机制，这些方法是高度准确的第一原理计算。稳定的结构和过渡状态结构是使用化学反应发生的部分的第一原理量子化学计算确定的，而QMMM方法则使用分子力学处理周围的晶体晶格。分析了原始气体的氢气和甲基自由基在CVD生长和钻石（100）表面之间的反应，以揭示每个元素反应的活化能。此外，使用从第一个原理计算获得的反应的活化能，进行了蒙特卡洛模拟，并通过CVD分析了晶体生长机理。碳化硅（SIC）被用作具有超过硅的半导体材料，就像钻石一样，其表面化学引起了人们的注意。因此，使用CASSCF方法分析了SIC表面的结构和化学反应。这表明SIC（100）的Si末端表面的二聚体结构变为Diradical。此外，从100个硅和钻石表面之间的比较揭示了表面二聚体的π键对反应性的影响。

项目成果

Hiroyuki Tamura, Mark Gordon: "Growth reactions of CVD diamond (100)"American Conference of Theoretical Chemistry, abstracts. PS134 (2002)

Hiroyuki Tamura、Mark Gordon：“CVD 金刚石的生长反应 (100)”美国理论化学会议，摘要。

Hiroyuki Tamura, Mark Gordon: "Multiconfigurational self-consistent field study of the silicon carbide (001) surface"J.Chem.Phys.. 119・19. 10318-10324 (2003)

Hiroyuki Tamura、Mark Gordon：“碳化硅（001）表面的多构型自洽场研究”J.Chem.Phys.119・19（2003）。