クラスター構造転移反応における集団運動と形のダイナミクスの理論

本研究の目的は、複数の安定構造を有する多原子分子が協同的に構造を変えるダイナミクス一般に共通する普遍的な運動原理を、「形そのもののダイナミクス」という新たな観点から明らかにすることである。この目的のために、二体間モースポテンシャルによって相互作用する数個の同種粒子からなる原子クラスターの構造転移運動を重点的に取り上げ、その機構を解明する研究を続けてきた。特に本研究では、ポテンシャル超曲面の構造に注目するだけでなく、「形空間」と呼ばれる多体系一般の内部運動を記述する空間が本来持っている計量構造と、それに付随して生じる「計量的な力」の効果に着目し、その重要性を明らかにした。本研究で得られた新たな知見は以下の通りである。まず、クラスターの構造転移運動を支配する少数の集団変数を全内部自由度の中から抽出でき、さらに形空間が潜在的にもつ計量の効果をも明瞭に抽出できる座標系として「主軸超球座標」と呼ばれる座標系が極めて有効であることを見出した。この座標系によれば、3原子および4原子のクラスターの構造転移運動は2次元の動径変数(gyration radii)の空間に縮約でき、さらに角度変数(hyper-angles)の変化に起因して動径変数の空間には「Democratic遠心力」と呼ぶ内力が全角運動量ゼロの系においても発生することが示された。このDemocratic遠心力は一般に分子の各慣性主軸間の質量均衡を破る効果を及ぼすため、等方的な質量バランスをもつ上述のクラスターの平衡構造近傍は避けられ、逆に、各主軸間の質量バランスが完全に崩れた遷移状態構造近傍が安定化されて、この領域に系が長時間拘東されるという新奇な効果を及ぼしていることが明らかになった。以上の成果は、多原子分子のダイナミクスにおけるキネマティックな効果の重要性を端的に示すものであり、現在論文として投稿中である。

本研究の目的は、複数の安定構造を有する多原子分子が協同的に構造を変えるダイナミクス一般に共通する普遍的な運動原理を、「形そのもののダイナミクス」という新たな観点から明らかにすることである。この目的のために、二体間モースポテンシャルによって相互作用する数個の同種粒子からなる原子クラスターの構造転移運動を重点的に取り上げ、その機構を解明する研究を続けてきた。特に本研究では、ポテンシャル超曲面の構造に注目するだけでなく、「形空間」と呼ばれる多体系一般の内部運動を記述する空間が本来持っている計量構造と、それに付随して生じる「計量的な力」の効果に着目し、その重要性を明らかにした。本研究で得られた新たな知見は以下の通りである。まず、クラスターの構造転移運動を支配する少数の集団変数を全内部自由度の中から抽出でき、さらに形空間が潜在的にもつ計量の効果をも明瞭に抽出できる座標系として「主軸超球座標」と呼ばれる座標系が極めて有効であることを見出した。この座標系によれば、3原子および4原子のクラスターの構造転移運動は2次元の動径変数(gyration radii)の空間に縮約でき、さらに角度変数(hyper-angles)の変化に起因して動径変数の空間には「Democratic遠心力」と呼ぶ内力が全角運動量ゼロの系においても発生することが示された。このDemocratic遠心力は一般に分子の各慣性主軸間の質量均衡を破る効果を及ぼすため、等方的な質量バランスをもつ上述のクラスターの平衡構造近傍は避けられ、逆に、各主軸間の質量バランスが完全に崩れた遷移状態構造近傍が安定化されて、この領域に系が長時間拘東されるという新奇な効果を及ぼしていることが明らかになった。以上の成果は、多原子分子のダイナミクスにおけるキネマティックな効果の重要性を端的に示すものであり、現在論文として投稿中である。