自然量子井戸構造半導体単結晶の光学特性と低次元励起子エンジニアリング

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自然量子井戸構造を有する2次元系鉛ハロゲンペロブスカイト単結晶について、発光スペクトルの温度依存性、発光時間分解測定、および、波長可変パルスレーザを用いた波長選択励起発光測定によって、発光起源の解明と発光ダイナミクスについて詳細な研究を行った。弱励起下の発光スペクトルでは、双極子許容励起子と3重項励起子による鋭い発光線が観測される。3重項励起子からの発光は、光吸収ピークに対してストークスシフトを示すとともに、発光減衰時間はエネルギー依存性を示した。このことから、3重項励起子発光はPbBr無機層の無機・有機界面のランダムポテンシャルによって局在した3重項励起子によることが確認された。パルスレーザによる強励起下では励起子分子の発光線が観測され、励起子分子の結合エネルギーは約40meVと極めて大きな値を持つことが明らかとなった。この値は、励起子分子発光強度の温度依存性から見積もられた熱的な結合エネルギー、励起子吸収ピークと励起子分子発光ピークとのエネルギー差から見積もられた結合エネルギーともによい一致を示した。3重項励起子吸収ピーク付近での選択励起発光測定から、強励起下で観測される励起子分子の発光は、局在励起子分子によるものであることが明らかとなった。このとき、2つの自由な三重項励起子の非弾性衝突によって自由励起子分子が生成すること、また、2つの局在した3重項励起子の非弾性衝突によって局在励起子分子が生成することが分かった。さらに、局在励起子分子は、局在した三重項励起子を残して発光消滅すると結論された。