ガラス転移ダイナミックスの全時空間スケールの計算

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ガラス転移は、液体-固体転移であるだけでなく、平衡-非平衡転移でもある。したがって、転移のメカニズムを理解するには、付随するダイナミックスを幅広い時間と空間スケールで解析することが求められている。本研究は、分子動力学シミュレーションを用いて、転移点近傍のいくつかの温度において、密度緩和の時空構造の全体像を計算し、原子・分子の運動レベルでガラス転移を理解することが目標である。動的構造因子のなかでも、原子・分子の協調運動に関係する干渉部分を計算することに焦点を絞る。ダイナミックスを調べるためのもっとも基礎的な量は動的構造因子である。動的構造因子の計算で問題となるのは、干渉部分については、統計性の貧弱さのために、精度が悪くなることである。そこで、波数ベクトルに対する球面平均を効率良くとる方法を開発し、動的構造因子の干渉部分を高い統計精度で計算できるようにした。構造緩和の主要因である協調運動がもっとも顕著にあらわれる中振動数領域では、非干渉部分にみられた分散曲線の明瞭な分断がみられず、スペクトルのピーク幅が拡がって、重なったスペクトルになっていた。ダンピングされて、はっきりとした分散曲線が得られないことを説明できるような理論的理解が求められる。動的構造因子の計算法を高分子ガラスの誘電緩和に適応した計算も行った。十GHz付近の高周波帯で、局所的な鎖角や鎖長のゆらぎが原因となって、顕著な誘電損失がみられることを示した。