ガラス転移における動的異常の解析

点击翻译按钮获取中文摘要

(1)2成分ソフトコア系の分子動力学シミュレーションを用いて、ガラス転移点近傍のいくつかの温度において、動的構造因子を計算し、密度揺らぎの時間空間構造の詳細を明らかにした。原子振動に起因する短い時間スケールの運動と拡散に起因する比較的長い時間の密度揺らぎが、ガラス転移点に近づくにつれて、両者の時間スケールの差が連続的に増大していくことがわかった。これが粘性などが増大していく原因である。さらに詳しく解析した結果、拡散に起因する長時間の密度揺らぎは、長波長領域では拡散方程式で記述されるような振動数が端数の2乗に比例する関係がみられるのに対して、静的構造因子が最大を示す原子間距離程度の波長では、振動数は波長にほとんど依らない、異常な密度緩和がみられた。これは本研究ではじめてわかったことである。(2)静的構造因子が最大を示す波長あたりの異常な密度緩和の原因を、アダムギブス理論に代表される協同再配置領域と関連づけて解析と考察をおこなった。拡散の素過程は原子のジャンプ運動であることは過去の研究であきらかにされている。このようなジャンプ運動が時間的に一様ランダムに起こるのではなく、不均質に起こる(起こりやすい時期と起こりにくい時期がある)としてモデルを構築し、分子動力学シミュレーションの結果と比較した。従来の研究で議論されてきた協調領域の空間構造よりも、むしろ時間構造のメモリー効果が重要であるという結論を得た。(3)各原子の変位を微視的に解析するため、ジャンプ運動が起こってから次にジャンプ運動が起こるまでの待ち時間τの分布を、緩和時間の1000倍程度の長時間にわったて求めた。ガラス転移温度で、およそ2桁におよぶ1/τの分布が観測された。このことから、ジャンプしやすいところとしにくいところがほぼ同じ頻度で分布していることがわかった。