半導体量子ドット中の多励起子系の特異な励起状態及び光学非線形性の研究

量子ドットにおける閉じ込め系特有の励起状態や、多励起子系の生成・緩和ダイナミクスと光増幅機構の関係を明らかにするため、下記の研究を行った。1.量子ドット中の励起子及び励起子分子の励起状態の研究これまで、CuCl量子ドットの励起子の1s-2p状態間の遷移過程や、励起子分子の基底状態(1s,1s)から励起状態(1s,2p)への遷移過程を報告してきたが、今年度はCuClバルク結晶(厚さ〜3μm)にて赤外誘起吸収の実験を行った。その結果、過去に得られた励起子1s-2p遷移過程に対応する吸収構造と、バルク結晶では初めてとなる励起子分子(1s,2p)励起状態を捉えた。得られた結果から、量子ドットにおける励起子及び励起子分子における励起状態への遷移エネルギーが、バルク中での値と比べ高エネルギーシフトすることが明らかとなった。さらに、これまで基本的な物性でありながら調べられていなかった励起子分子励起状態の詳細なエネルギー構造を明らかにすることを試みている。また、赤外光照射による励起子系励起状態のコヒーレンスの研究は、プローブ光とする白色光発生に成功したが、光シュタルク効果の観測には至らなかった。2.量子ドット中の多励起子状態ダイナミクス及び量子ドット間コヒーレンスの研究これまで、fs再生増幅器(パルス幅〜200fs)を用いた光カーゲート法により、CuCl量子ドットにおける励起子分子発光の時間分解測定を行い、励起子分子超蛍光を捉えたことを報告してきた。今年度は、ps再生増幅器(パルス幅〜2ps)を用いた測定系を構築し、狭いスペクトル幅を利用したサイズ選択励起を行うことで、超蛍光の詳細な発生メカニズムを明らかにすることを試みた。現在まで、レーザー発振が起こり得る状況下で超蛍光的なパルス発光とその振動構造を観測し、レーザー発振と超蛍光の競合関係を示唆する結果を得た。

量子ドットにおける閉じ込め系特有の励起状態や、多励起子系の生成・緩和ダイナミクスと光増幅機構の関係を明らかにするため、下記の研究を行った。1.量子ドット中の励起子及び励起子分子の励起状態の研究これまで、CuCl量子ドットの励起子の1s-2p状態間の遷移過程や、励起子分子の基底状態(1s,1s)から励起状態(1s,2p)への遷移過程を報告してきたが、今年度はCuClバルク結晶(厚さ〜3μm)にて赤外誘起吸収の実験を行った。その結果、過去に得られた励起子1s-2p遷移過程に対応する吸収構造と、バルク結晶では初めてとなる励起子分子(1s,2p)励起状態を捉えた。得られた結果から、量子ドットにおける励起子及び励起子分子における励起状態への遷移エネルギーが、バルク中での値と比べ高エネルギーシフトすることが明らかとなった。さらに、これまで基本的な物性でありながら調べられていなかった励起子分子励起状態の詳細なエネルギー構造を明らかにすることを試みている。また、赤外光照射による励起子系励起状態のコヒーレンスの研究は、プローブ光とする白色光発生に成功したが、光シュタルク効果の観測には至らなかった。2.量子ドット中の多励起子状態ダイナミクス及び量子ドット間コヒーレンスの研究これまで、fs再生増幅器(パルス幅〜200fs)を用いた光カーゲート法により、CuCl量子ドットにおける励起子分子発光の時間分解測定を行い、励起子分子超蛍光を捉えたことを報告してきた。今年度は、ps再生増幅器(パルス幅〜2ps)を用いた測定系を構築し、狭いスペクトル幅を利用したサイズ選択励起を行うことで、超蛍光の詳細な発生メカニズムを明らかにすることを試みた。現在まで、レーザー発振が起こり得る状況下で超蛍光的なパルス発光とその振動構造を観測し、レーザー発振と超蛍光の競合関係を示唆する結果を得た。