光触媒治療への応用を目指した二酸化チタン-DNAナノ複合体の創製

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1.レーザーフラッシュフォトリシス法によるTiO_2-DNAナノ複合体(TiO_2/DNA)の電荷分離状態の観測TiO_2とDNAを結合させるための吸着分子としてドーパミンを選択し、ポストモディフィケーション法によってドーパミン修飾DNAを合成した。ラジカルカチオンを観測するためのホール受容体として、4種の塩基より酸化電位が低く、かつモル吸光係数の大きなスチルベンジエーテル誘導体を選択し、ホスホアミダイト法によりDNA末端に修飾した。修飾DNAの構造は質量分析法により決定した。TiO_2には高い光触媒活性を示すP-25 TiO_2粉末(Nippon Aerosil社)を用い、DNAとの複合体形成はUV/Vis吸収スペクトル法により確認した。TiO_2/DNAについて、時間分解拡散反射スペクトル測定を行った。355nmのレーザー照射によりスチルベンラジカルカチオンの生成を観測した。2.全反射蛍光顕微鏡を用いたTiO_2/DNAの単一分子観察ストレプトアビジン-ビオチン結合によって発光性量子ドット(QD)をDNA鎖に修飾した。TiO_2との複合化は相補鎖DNAに修飾したドーパミンにより行った。全反射蛍光顕微鏡を用いQDからの発光を単一分子(粒子)レベルで観察した。紫外光照射前後の輝点数変化に対するDNA塩基配列のミスマッチ効果や活性酸素捕捉剤の添加効果などの実験から、TiO_2/DNAにおける光触媒反応機構ついて明らかにした。3.その他以下の項目について研究を行い、学術論文として発表した。いずれも本研究課題と密接に関連した研究である。(1)可視光応答型TiO_2およびTiO_2ナノチューブにおける光触媒反応機構の解明(2)単一分子分光法を用いた有機ナノ結晶成長機構および非接触TiO_2光触媒反応機構の解明(3)2色2レーザー照射法を用いた金ナノ粒子の作製