Development of basic science for highly efficient and selective photocatalytic water splitting

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光触媒作用による太陽光水分解は、化石燃料に頼らないクリーンな水素エネルギーや有用化成品の製造法として注目を集めている。本研究では、従来、過酸化水素の生成には適していなかったヘマタイトの表面をチタンとスズを含む複合酸化物で被覆することで、水素と過酸化水素を極めて高い効率と選択性で生成できることを見出してきた。当該年度は、複合酸化物の局所構造に関する知見を得ることを主たる目的とし、新たに構築した顕微ラマン分光システムを用いた分光測定を行った。ヘマタイトメソ結晶への異種金属ドーピングによって、構造の歪みを示唆する約660cm-1のピーク強度が増大することがわかった。焼成前後のラマンスペクトルを比較したところ、ドーパント偏析による構造歪みの解消を示唆する線形変化がみられたが、新たな複合酸化物に帰属されるラマン信号は検出されなかった。粉末X線回折測定や透過型電子顕微鏡観察の結果を踏まえると、以上の結果は複合酸化物の結晶性が低いことに起因していると考えられる。上記の構造解析に加え、光触媒反応の効率向上を目指し、機械学習を活用した組成探索を行った。その結果、これまで検討していなかった異種金属元素の組み合わせにおいてもオンセット電位などの光水分解特性が向上することがわかった。また、人為的ミスのリスクをより最小化するような実験プロトコールの構築が必要であることがわかった。その他、太陽光水素生成などに適用できる光機能性材料の合成および分光測定を行った。