大規模系の非線形光学材料設計のための時間依存Hartree-Fockアプローチ

用于大型系统非线性光学材料设计的瞬态 Hartree-Fock 方法

• 批准号: 07F07051
• 负责人: 青木 百合子
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 2008
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-07F07051/
• 关键词: Elongation法; 電子状態; 超分極率; 高分子; 結晶系

巨大系のための分子軌道論に基づく量子化学的手法により、種々の合成高分子系の(超)分極率を計算するための効率的かつ信頼性の高い計算手法を並列演算環境下にて開発を行った。大きなユニットを有する高分子で、かつ光学特性に基づいた機能性材料としての実用化に期待されているポリイミド系高分子を取り上げた。種々の構成ユニットに対してFinite-Field Elongation(ELG-FF)法を用いて効率よく系の電子状態を求めた上で、高精度で非線形光学(NLO)特性を抽出したところ、分極率αと屈折率の関係において一定の知見を得ることができた。また、二次元シリコン表面クラスターに対してもElongation法の有効性を示し、α非局在化系に対しても二次元的に層を広げていくことにより高精度かつ高効率で計算可能であることを示した。合わせて、他の巨大系のためのO(N)法との比較のためにポリエチレン系高分子に対してFMO法を用いて種々の条件下で計算したところ、計算時間と計算精度ともにElongation法の方が優れていることを実証した。一方、領域軌道に基づいたElongation法による時間依存Hartree-Fock(Elongation-TDHF)法を組み込むための定式化の開発に着手し、(超)分極率計算に周波数依存の項を導入するために、時間依存の項を組み込むElongation-TDHF法の定式化を完成させる予定であったが、これは完成には至らなかった。別のアプローチとしてFinite-Field Elongation法によりカリックス系分子性一次元鎖におけるLi原子から分子性一次元鎖への電荷移動とNLO特性の関係を調べExcess electronが顕著は1次非線形効果を誘発することを明らかにした。

Huge is の た め の に molecular orbital theory base づ く quantum chemistry methods に よ り, kind of 々 の synthetic polymer is の を (super) very rate calculation す る た め の sharper rate か つ letter 頼 の high い method を tied for calculus environment に て open 発 を line っ た. Big き な ユ ニ ッ ト を have す る polymer で, か つ optical properties に base づ い た functional materials と し て の be in turn に expect さ れ て い る ポ リ イ ミ ド polymer を take り fasten げ た. Kinds of 々 々 make up ユニットに against てFinite-Field Elongation method (ELG - FF) を with い て sharper rate よ く is の electronic state を o め た で, high-precision で nonlinear optical (NLO) properties を spare し た と こ ろ, polarization rate alpha と inflectional rate の masato is に お い て must have の know see を る こ と が で き た. ま た, secondary yuan シ リ コ ン surface ク ラ ス タ ー に し seaborne て も の Elongation method have sharper sex を し, alpha bureau in the department に し seaborne て も secondary yuan に layer を hiroo げ て い く こ と に よ り high-precision か つ high で sharper rate calculation may で あ る こ と を shown し た. Close わ せ て, he の huge の た め の O (N) method と の is の た め に ポ リ エ チ レ ン series polymer に し seaborne て を FMO method with い て kind 々 の で calculation under the condition of し た と こ ろ と calculation accuracy, computational time と も に Elongation method の party が optimal れ て い る こ と を card be し た. Party, field orbit に づ い た Elongation method に よ る time dependent Hartree Fock - (Elongation - TDHF) method を group み 込 む た め の demean の open 発 に し, (very) polarization rate calculation of に frequency dependent の item を import す る た め に group, time dependent の を み 込 む Elong The ation-TDHF method formulates を to complete させる to set であったが, and <s:1> れ であったが to らな らな った. Don't の ア プ ロ ー チ と し て Finite - Field method of Elongation に よ り カ リ ッ ク ス department of molecular sex a yuan lock に お け る Li atom か ら molecular sex a yuan lock へ の charge mobile と NLO properties の masato is を adjustable べ Excess electronが顕 has a <s:1> linear effect of を inducing する する とを light ら に に た た.

项目成果

Theoretical Study on Static (Hyper) polarizabilities for Polyimide by the Elongation Finite-Field Method

伸长率有限场法理论研究聚酰亚胺静态（超）极化率

• 发表时间: 2009
• 期刊: Mol. Phys. (in press)
• 作者: G.-T. Yu;W. Chen;F. L. GU;Y. Orimoto;Y. Aoki
• 通讯作者: Y. Aoki

The nitrogen edge‐doped effect on the static first hyperpolarizability of the supershort single‐walled carbon nanotube

• DOI: 10.1002/jcc.21140
• 发表时间: 2009-05
• 期刊: Journal of Computational Chemistry
• 影响因子: 3
• 作者: Hong-liang Xu;Fangfang Wang;Zhiru Li;Bing-Qiang Wang;Di Wu;Wei Chen;Guangtao Yu;F. Gu;Y. Aoki-Y.

Theoretical Study on Static (Hyper) polarzabilities for Polymide by the Elongation Finite-Field Method

伸长率有限场法理论研究聚酰亚胺静态（超）极化率

• 发表时间: 2008
• 作者: G.-T. Yu;W. Chen;Y. Orimoto;F. L. Gu;Y. Aoki
• 通讯作者: Y. Aoki

Investigation on nonlinear optical properties of ladder-structure polydiacetylenes derivatives by using the elongation finite-field method

• DOI: 10.1016/j.cplett.2009.04.049
• 发表时间: 2009-05
• 期刊: Chemical Physics Letters
• 影响因子: 2.8
• 作者: Wei Chen;Guangtao Yu;F. Gu;Y. Aoki

Elongation 法を用いた高分子内過剰電子移動による非線形光学特性解析

使用伸长法利用聚合物内的过量电子转移进行非线性光学特性分析

• 发表时间: 2008
• 作者: G.-T. Yu;W. Chen;F. L. Gu;青木百合子
• 通讯作者: 青木百合子