超効率的超分極率計算方法の開発と周期性および非周期性巨大ナノ系への応用

超高效超极化率计算方法的发展及其在周期性和非周期性巨纳米系统中的应用

• 批准号: 06F06340
• 负责人: 青木 百合子
• 金额: $ 1.92万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2008
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06F06340/
• 关键词: Elongation法; 非経験的分子軌道計算; 電荷移動高分子; NLO特性; ポリジアセチレン; ラダー高分子

ランダム高分子の効率的高精度計算のためのElongation法によって、非線形光学特性を分子軌道論に基づく量子化学的な手法で、ポリアセチレンとその誘導体、ポリジアセチレンとその末端や側鎖におけるドナーおよびアクセプター置換体の誘導体など種々の大規模系に適用を行った。そのために、Elongation法にFinite-Field法を組み込んだElongation-Finite Field(ELG-FF)法により、ポリジアセチレン(PDA)と2種類の側鎖をもつPDA誘導体の非線形光学(NLO)特性を計算した。側鎖として-NH2を側鎖にもつ部分のユニット数(n)と-NO2を側鎖にもつユニット(m)においてn=m=1およびn=m=2の場合に対して計算し、従来のGAMESSと10^<-8>Hartree/atomのオーダーで全エネルギーが一致することを確かめた。次に、Finite-Field法による(超)分極率α、β、γにおいてGAMESS-Elongation法と従来のGAMESSで比較したところ、電場に対する高次の微分であるにも関わらず良好な一致をみた。次に、PDA2本鎖によるラダー高分子に対しても同様の計算を行った。Gaussian 03による周期境界条件を用いたPBC計算により構造最適化を行い中心部の構造をそのままElongation法による高分子鎖の計算のための構造とした。エネルギーにおける誤差は、7個のユニットを出発クラスターとして伸長した場合、〜10^<-8>Hartree/atomとほぼ完壁であることを確認した。さらに、PDAの側鎖としてドナーとアクセプターの側鎖が交互に向き合った電荷移動型高分子2本鎖についてもGAMESS-Elongation法によって計算し、ドナー側鎖とアクセプター側鎖の間の電荷移動量とNLO特性の関連を調べた。一方、巨大π共役系への展開としてBとNが混入したカーボンナノチューブに対してElongation法を用いて電子状態を計算し、混入のパターンとの関係においていくつか興味深い結果を得て論文公表を行った。エネルギーにおける誤差は〜10^<-8>Hartree/atomで与えられることを確認した。ただし問題は、全てカーボン原子からなるときは全系に対する従来法による計算との誤差が少し大きくなることが判明したが、本研究期間内では解決には至らなかった。本方法では複数の結合を境として領域軌道を作成しているので、全てカーボン原子からなる非局在化した系においては、結合部の電子をFrozen側に含めるか、Active側に含めるかが局在化のQualityに影響を与えることがわかった。

Elongation method for high-precision calculation of the efficiency of high molecular weight, nonlinear optical properties, molecular orbital theory, basic quantum chemistry, molecular orbital theory, molecular orbital theory, molecular Elongation method and Finite Field method are used to calculate the nonlinear optical (NLO) properties of PDA inducers. The number of switches (n) and (m) in the side lock and the number of switches (m) and the <-8>number The second order, Finite-Field method,(super) polarization ratio α, β, γ, GAMESS-Elongation method, and GAMESS method are compared to each other, and the electric field is compared to each other. The second time, PDA2 this lock, polymer, the same calculation. Gaussian-based periodic boundary conditions are calculated using the PBC method. Structural optimization is performed using the Elongation method. The error is 7. The error is 10. The error is 10<-8>. In addition, PDA's side lock and side lock and side lock interaction and charge transfer polymer 2 in the lock and GAMESS-Elongation method for calculation, and side lock and side lock and NLO characteristics of the correlation. A square, a large π-service system, is expanded and mixed with B and N, and the electronic state is calculated and mixed with N and N. The result is a public table.エネルギーにおける误差は〜10^<-8>Hartree/atomで与えられることを确认した。The problem was solved during the period of this study. The method comprises the following steps of: forming a plurality of binding regions and a domain orbit; completely forming an atom and a non-local system; and combining electrons and a Frozen side and an Active side of the binding region.

项目成果

Investigation on nonlinear optical properties of ladder-structure polydiacetylenes derivatives by using the elongation finite-field method

• DOI: 10.1016/j.cplett.2009.04.049
• 发表时间: 2009-05
• 期刊: Chemical Physics Letters
• 影响因子: 2.8
• 作者: Wei Chen;Guangtao Yu;F. Gu;Y. Aoki

Theoretical Study on Static (Hyper) polarizabilities for Polyimide by the Elongation Finite-Field Method

伸长率有限场法理论研究聚酰亚胺静态（超）极化率

• 发表时间: 2009
• 期刊: Mol. Phys. (in press)
• 作者: G.-T. Yu;W. Chen;F. L. GU;Y. Orimoto;Y. Aoki
• 通讯作者: Y. Aoki

The nitrogen edge‐doped effect on the static first hyperpolarizability of the supershort single‐walled carbon nanotube

• DOI: 10.1002/jcc.21140
• 发表时间: 2009-05
• 期刊: Journal of Computational Chemistry
• 影响因子: 3
• 作者: Hong-liang Xu;Fangfang Wang;Zhiru Li;Bing-Qiang Wang;Di Wu;Wei Chen;Guangtao Yu;F. Gu;Y. Aoki-Y.

Theoretical Study on Static (Hyper) polarzabilities for Polymide by the Elongation Finite-Field Method

伸长率有限场法理论研究聚酰亚胺静态（超）极化率

• 发表时间: 2008
• 作者: G.-T. Yu;W. Chen;Y. Orimoto;F. L. Gu;Y. Aoki
• 通讯作者: Y. Aoki

Investigation on the Electronic Structures and Nonlinear Optical Properties of Pristine Boron Nitride and BN/C Heterostructured Single-Wall Nanotubes by the Elongation Method

伸长法研究原始氮化硼和BN/C异质结构单壁纳米管的电子结构和非线性光学性质

• 发表时间: 2009
• 期刊: J. Phys. Chem. C
• 影响因子: 3.7
• 作者: W. Chen;G.-T. Yu;F. L. Gu;and Y. Aoki
• 通讯作者: and Y. Aoki