金属錯体を基とするマルチフェロイクスの開発

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本研究ではマルチフェロイクス特性発現を目指して、磁性体に誘電特性を付与するために、反転中心を消失させた構造を有するキラル磁性体の合成を検討した。構造異方性により磁気異方性を強めるために、1次元シアノ架橋Ni(II)Fe(III)磁性体を合成した。補助配位子に光学活性な有機配位子S,S-またはR,R-1,2-diphenylethylenediamine (dpen)を用いることで、空間群P1で結晶化した化合物PPh4[Ni(dpen)2] [Fe(CN)6]5H20(1S,1R)を得た。単結晶X線構造解析及びCDスペクトルより、化合物はFe(III)-CN-Ni(II)結合で展開された1次元鎖状構造を形成しており、両化合物が互いに鏡像体であることを確認した。直流および交流磁化率測定により、両化合物共にNi(II).Fe(III)間のシアノ架橋を介した強磁性的相互作用を示し、3Kで強磁性体になることを確認した。交流磁化率の周波数依存においては、3Kと2.5K付近で2つの異常な応答が観測された。非線形交流磁化率においても同じ温度域で3次高調波が観測され、スピンもしくはドメインのダイナミクスによる応答の段階的変化が示唆された。単結晶磁化率の測定では、3Kと2.5Kでは磁気異方性が1次元鎖に垂直から平行な方向に変化しており、非線形磁化率においては、鎖に平行に磁場をかけた場合のみ3次の応答が観測された。誘電測定においては、転移温度付近でわずかな誘電異常が観測された。今後は配位子のラセミ体を用いた類縁体を合成し、この交流磁化率の異常な応答の起源リティの相関を、中性子回折、μSRや比熱測定により考察する。また単結晶を用いた誘電測定、および磁場下での誘電測定により、磁性と誘電測定の相関を検討する。