Analyse und Steuerung reaktiver Molekülprozesse durch modenspezifische, vibronische Wellenpakete

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In dem Projekt sollen im elektronisch angeregten Zustand eines Moleküls gezielt kohärente Schwingungen in ausgesuchten Schwingungsmoden angeregt werden, um diejenigen Moden zu finden, die photochemische Reaktionen bzw. elektronische Zustandswechsel auslösen und um über die Wellenpaketdynamik in diesen Moden den Prozeß zu steuern. Das Wellenpaket soll durch eine Sequenz von Anregeimpulsen erzeugt werden, deren zeitliche Abstände geeignet gewählt werden. Anhand des zeitlichen Verlaufs des Anstiegs der Produktpopulation, insbesondere ob er eine stufenförmige Signatur mit den passenden Frequenzen aufweist, soll die Funktion der einzelnen Moden bei dem zu untersuchenden Prozeß beurteilt werden. Dadurch sollen folgenden Fragen geklärt werden: - Welche der optisch aktiven Schwingungsmoden sind für die elektronische Relaxation vom S2- in den S1-Zustand bei kondensierten Aromaten verantwortlich? - Welche Schwingungskoordinaten sind relevant, wenn der intramolekulare Protontransfer im elektronisch angeregten Zustand als Tunnelprozeß abläuft? - Hat die Reaktionskoordinate beim intramolekularen Elektrontransfer starke Projektionen auf Molekülmoden, die zu einer Verdrillung des Moleküls führen? Anhand der erhaltenen Ergebnisse soll bei Molekülen, die über prozeßbestimmende, optisch aktive Moden verfügen, durch die gezielte Präparation eines mehrdimensionalen Wellenpaketes der Prozeß gesteuert werden.