環状両親媒性ブロック共重合体による刺激応答型ナノ構造体の構築と新規機能の開拓

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本研究では、自然界において優れた生物学的機能を発現している生体(高)分子の持つ、ユニークな『かたち(トポロジー)』に着想を得、環状両親媒性ブロック共重合体の自己組織化に立脚したトポロジー効果の増幅、およびナノ構造体の新規機能創出を目指した。先ず、環状両親媒性ブロック共重合体(Cyclic)の自己組織化により得られたミセルは対応する直鎖状両親媒性ブロック共重合体(Linear)によるミセルに比べ、飛躍的に高い耐塩・耐熱性を示すことが見出され、これらを相補的に制御することに成功した。本成果により、化学組成や分子量に手を加えることなく、トポロジーの異なる高分子の混合のみよってミセルの安定性を制御することが可能となり、例えば、ドラッグデリバリーシステム(DDS)のキャリアの設計指針に新たな方法論を提示することに繋がると考えられる。続いて、Cyclicによるヒドロゲルを構築したところ、Cyclicは対応するLinearに比べ低いゾルーゲル転移温度を示し、ヒドロゲル中に担持されたゲスト分子の放出を顕著に抑制することが明らかとなった。本成果により、ミセルというナノサイズの制約を超え、そのトポロジー効果をマクロスケールのヒドロゲルの特性にまで昇華することに成功した。さらに、液晶性セグメントを有するCyclicの自己組織化により得られた棒状ミセル、及びベシクルの電場応答、及びゲスト分子包摂・送達機能を対応するLinearと比較・検討し、CyclicがLinearに比べ、より効果的にゲスト分子を包摂し、電場への鋭敏な応答を示すことが定性的に確認された。すなわち、トポロジーの差異がナノ構造体の電場に対する応答性をも変化させることが明らかとなった。