超効率分子変換を目指した無機・有機ハイブリッド型化合物の精密触媒設計
用于超高效分子转化的无机/有机杂化化合物的精确催化剂设计
基本信息
- 批准号:11750676
- 负责人:
- 金额:$ 1.41万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
- 财政年份:1999
- 资助国家:日本
- 起止时间:1999 至 2000
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
本研究では、無機・有機ハイブリッド型触媒を調製し、分子状酸素および炭酸ガスといった不活性小分子の超効率分子変換を行った。以下に本研究で得られた成果を述べる。1、酸化反応生体硬組織の主成分であるヒドロキシアパタイトのカチオン交換能に基いて精密触媒設計を行った。EXAFSの分析から、ルテニウムカチオンを容易に表面単核種として固定化することができることを明らかにした。本触媒は、アルコール類やアミン類の酸素酸化反応に優れた活性・選択性を示すことを見出し、単核構造に基く反応機構を提案した。次に、ゼオライトの細孔に銅イオンをイオン交換法にて導入し、これを含塩素化合物で処理し、ゼオライト固定化塩化銅錯体を調製した。銅カチオン種はお互いに孤立しており、分子状酸素を用いた種々のエナミン類の酸素化反応に特異な触媒作用を示した。2、炭素-炭素結合形成反応層状粘土鉱物モンモリロナイトの層間へ、種々の多価金属カチオンを導入でき、この時金属カチオンを選択すると、酸性を制御できることを見出した。特に、チタンカチオンを層間に固定化すると、芳香族化合物のアルキル化反応が効率よく進行することを見出した。3、炭酸ガス固定化反応塩基性層状粘土鉱物ハイドロタルサイトを焼成し、酸塩基両機能を持つ固体触媒を調製した。この触媒では、炭酸ガスのエポキシド分子への付加反応を、温和な条件で効率よく進行させることができた。表面のアルミニウム、マグネシウムの原子配列をEXAFSを用いて決定し、本反応において、隣接する酸点と塩基点が、それぞれ炭酸ガス、エポキシドの活性化に重要であることを提案した。
In this study, inorganic and organic catalysts were prepared, and molecular acid and carbon acid were used to convert inactive small molecules. The results of this study are described below. 1. The main components of acidizing bio-hard tissue are designed to exchange energy and precision catalyst. EXAFS analysis is easy to immobilize. The catalyst has a high activity, selectivity, and basic reaction mechanism. Next, the copper complex in the pore was introduced into the pore, and the copper complex was immobilized. The copper species are isolated from each other, and the molecular acid species are used as specific catalysts. 2. Carbon-carbon combination forms reverse layered clay mixture, which is characterized by interlayer structure, interlayer structure, metal structure, metal structure, acid structure, etc. The reaction rate of aromatic compounds was determined by the interlayer immobilization method. 3. Carbon-acid immobilization of anti-alkali layered clay particles: firing, acid-alkali function, solid catalyst modulation The catalyst, carbon dioxide, carbon The atomic arrangement of the surface is determined by EXAFS, and the basic structure of the surface is determined by EXAFS.
项目成果
期刊论文数量(24)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Kazuya Yamaguchi: "Catalysis of a hydroxyapatite-bound Ru complex : efficient heterogeneous oxidation of primary amines to nitriles in the presence of molecular oxygen"Chemical Communications. 461-462 (2001)
Kazuya Yamaguchi:“羟基磷灰石结合的钌络合物的催化:在分子氧存在下伯胺高效多相氧化为腈”化学通讯。
- DOI:
- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
Kiyotomi Kaneda: "Design of High Performance Hydrotalcite Catalysts in Efficient Monooxygenation Type Reactions Using Hydrogen Peroxide"Recent Research Developments in Organic Chemistry. (in press). (2000)
Kiyotomi Kaneda:“使用过氧化氢的高效单氧化型反应中高性能水滑石催化剂的设计”有机化学的最新研究进展。
- DOI:
- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
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- DOI:
- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
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- DOI:
- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
Kazuya Yamaguchi: "Creation of a Monomeric Ru Species on the Surface of Hydroxyapatite as an Efficient Heterogeneous Catalyst for Aerobic Alcohol Oxidation"Journal of the American Chemical Society. 122. 7144-7145 (2001)
Kazuya Yamaguchi:“在羟基磷灰石表面创建单体 Ru 物种作为有氧酒精氧化的高效多相催化剂”美国化学会杂志。
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- 发表时间:
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- 作者:
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