前駆体集積プロセスの制御による合理的なゼオライト合成の実現

通过控制前驱体积累过程实现沸石的合理合成

基本信息

批准号：
18J14354
负责人：
山田大貴
金额：
$ 0.96万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18J14354/
关键词：
ゼオライト二体分布関数非晶質前駆体

项目摘要

本研究ではまず無機カチオンを包接する非晶質アルミノシリケートの構造解析を目指した。本研究ではX線異常散乱法を用いた特定の無機カチオン周辺の部分相関解析を実施した。その結果RHO型ゼオライト中でCsが存在する位置であるd8rユニット由来の構造に類似したパターンが非晶質前駆体サンプルで確認され、ANAなどのほかの結晶構造と比べてRHO型ゼオライト前駆体中のCs周辺にすでにd8r類似構造がCs周辺に誘起されている可能性が示唆された。このような知見はこれまでのアプローチでは明らかにすることが困難であった領域であり、ゼオライト結晶化メカニズム解明における本手法の有用性が示された。また、有機構造規定剤（OSDA）を包接する非晶質アルミノシリケートの構造を選択的に抽出することでOSDAがゼオライトの結晶化の過程でどのようなアルミノシリケート構造を誘起するか明らかにした。具体的にはOSDAの焼成除去前後の散乱パターンの差分を取りOSDAに関係する相関を抽出する方法、並びに中性子線（X線と比較して軽元素の散乱が強い）とX線の散乱から算出したPDF解析を併用することでOSDAに包接するアルミノシリケート構造の直接的な評価を試みた。その結果、*BEA型ゼオライト前駆体中でOSDAがクラスター構造を形成していることが強く示唆された。このようにX線・中性子線散乱を組み合わせることで有機物・アルミノシリケート骨格の両者の構造を包括的に理解することが可能になることが示された。そして、in situ条件下でのHEXTS法によるPDF解析に加えて、上述のX線異常散乱法や有機物差分法で適用した差分解析を駆使することで誘導時間中の微小な構造変化を可視化することを目指した。その結果、誘導期間中においてアルミノシリケート種の縮合が進行しゼオライト前駆体中のリング分布が徐々に変化していく過程が初めて明らかになった。

在这项研究中，我们首先针对封装无机阳离子的无定形铝硅酸盐的结构分析。在这项研究中，使用X射线异常散射方法对特定无机阳离子的周围环境进行了部分相关分析。结果，与从D8R单元中得出的结构相似的模式，其中CS位于Rho型沸石中，在无定形前体的前体样品中得到了证实，这表明与其他水晶结构相比，在Rho类型的Zeolite前体中的CS可能已经在CS周围引起了D8R样结构。这种发现很难使用以前的方法来阐明，并且已经证明了该方法在阐明沸石结晶机制方面的有用性。此外，通过选择性地提取封装有机结构调节剂（OSDA）的无定形铝硅酸盐的结构，可以揭示OSDA在沸石结晶过程中如何诱导铝硅酸盐结构。具体而言，我们试图通过在移除OSDA钙化前后的散射模式的差异并提取与OSDA相关的相关性以及从中子射线计算出的PDF分析（光元素的散射比X射线更强）和X射线散射来直接评估OSDA中包含的铝硅酸盐结构。结果强烈表明OSDA在 *Bea Zeolite前体中形成了簇结构。已经表明，以这种方式结合X射线和中子散射使得有可能全面地了解有机物和氧化铝骨架的结构。除了在原位条件下使用HEXTS方法的PDF分析外，我们还旨在通过使用上述X射线散射方法和有机物差异方法应用上述差异分析在诱导时间内可视化较小的结构变化。结果，很明显，在诱导期间，铝硅酸盐物种的凝结和沸石前体中的环分布逐渐改变。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Comparative study of aluminosilicate glass and zeolite precursors in terms of Na environment and network structure

DOI：
10.1016/j.micromeso.2018.05.006
发表时间：
2018-11
期刊：
Microporous and Mesoporous Materials
影响因子：
5.2
作者：
Hiroki Yamada;Sohei Sukenaga;K. Ohara;Chokkalingam Anand;M. Ando;H. Shibata;T. Okubo;T. Wakihara
通讯作者：
Hiroki Yamada;Sohei Sukenaga;K. Ohara;Chokkalingam Anand;M. Ando;H. Shibata;T. Okubo;T. Wakihara

高エネルギーX線及び中性子全散乱法を併用した*BEA型ゼオライト非晶質前駆体中における有機構造規定剤周辺の構造形成の解明

使用高能 X 射线和中子全散射方法阐明 *BEA 型沸石无定形前驱体中有机结构导向剂周围的结构形成

DOI：
发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
0
作者：
山田大貴;小野寺陽平;梅田匡;村岡恒輝;Chokkalingam Anand;尾原幸治;池田一貴;大友季哉;Liu Zhendong;大久保達也;脇原徹
通讯作者：
脇原徹

量子ビームを用いたゼオライト結晶化メカニズムの解明

使用量子束阐明沸石结晶机制

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
山田大貴;小野寺陽平;梅田匡;村岡恒輝;Chokkalingam Anand;尾原幸治;池田一貴;大友季哉;Liu Zhendong;大久保達也;脇原徹;山田大貴
通讯作者：
山田大貴

Structural Evolution of Amorphous Precursors towards Zeolites Visualized by in-situ Relative PDF Approach

通过原位相对 PDF 方法可视化非晶前驱体向沸石的结构演化

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
Hiroki Yamada;Sohei Sukenaga;Koji Ohara;Chokkalingam Anand;Mariko Ando;Hiroyuki Shibata;Tatsuya Okubo and Toru Wakihara;Hiroki Yamada
通讯作者：
Hiroki Yamada

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通讯作者：
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通讯作者：
福田光宏，依田哲彦，神田浩樹，安田裕介，中尾政夫，畑中吉治，齋藤高嶺，森信俊平，田村仁志，永山啓一，吉田英智，阿野真治，友野大，鎌野寛之，木林満，Koay Hui Wen，森田泰之，武田佳次朗，原隆文，大本恭平，荘浚謙，久松万里子，鎌倉恵太