超臨界二酸化炭素を原料としたダイヤモンド合成法の開発

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従来の主な炭素材料合成法である化学気相合成法(CVD)は数百Pa程度の圧力下で行われるため、原料である炭化水素ガスの単位体積当たりの密度は低く、合成に時間がかかることが問題であった。我々は合成速度を高めるために高密度の超臨界流体を原料として利用することを考えた。超臨界流体とは高拡散性・低粘性の気体の性質と高密度・高溶解性の液体の性質を併せ持っている流体である。超臨界流体を反応媒体のみならず原料として利用し、原料活性種密度を高めることにより、合成時間の短縮が期待される。本研究ではこれまで超臨界CO_2中でRFプラズマを用いて、電極上にナノダイヤモンドを合成することに成功した。今年度はダイヤモンドの生成メカニズムについて検討した。その結果、二酸化炭素を原料としてC_2分子が生成し、これが反応してダイヤモンドに成長していくことが判明した。この際、ダイヤモンド以外にグラファイトも生成するが二酸化炭素が分解して生じる酸素分子により、グラファイトはエッチングされ、ダイヤモンドだけが残ることがわかった。また、白金代替触媒として注目を集めている含窒素カーボンアロイの合成に取り組んだ。電極に非晶質カーボンを用い、雰囲気を超臨界窒素にしてプラズマ放電を行った。その結果、グラファイトはC_2分子に分解され、窒素と反応してCN分子が生成していることを発光スペクトルより確認した。また、電極上に含窒素カーボンアロイが合成できていることをEDX、XPSより明らかにした。