炭素還元窒化法による窒化ガリウムバルク体結晶の成長と特異な発光特性

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Ga_2O_3とZnOの同時炭素熱還元窒化法(CRN)によるZnドープGaN結晶の作製を行い,Ga_2O_3/ZnO粉末混合物とZnGa_2O_4のNH_3による直接窒化(DN)によるドープ法によるGaN結晶の形態と発光特性の違いを評価した。Ga_2O_3とZnOにカーボン粉末を混合したものを出発試料とした。これら出発試料を1000℃に加熱した。この加熱で発生するGa_2OとZnのガスをArガスで輸送し、このガス流れに対して向流となるようにNH_3を導入した。石英ガラス基板を2つの石英管出口付近に置き、1160℃でGaNを成長させた。Ga_2O_3/ZnOの混合粉末とGa_2O_3とZnOから固相反応法で作製したZnGa_2O_4を別の出発試料とした。これらの出発試料を1160℃でNH_3気流中で直接窒化することでZnドープGaN結晶を作製した。XRDの結果から、CRNで得られた結晶とGa_2O_3/ZnOの混合物とZnGa_2O_4のDNで得られた結晶はwurtzite型GaNに帰属した。CRNとDNで作製したZn-doped GaN結晶のSEM像から、CRNで作製したGaN結晶は六角板状で粒子サイズは約3μmであった。一方、DNにより作製したGaN結晶は比較的凝集した粉末状で粒子サイズは数百nmであった。酸素窒素分析及びICP発光分析の結果、CRNで作製したGaN結晶中の酸素及びZn含有量はそれぞれ約2at.%、約0.3at.%であった。Zn-doped GaN結晶のCL測定の結果から、CRNとDNの作製方法に関わらずZn-doped GaN結晶でZnに由来すると考えられるピークが430nm付近に現れた。この発光ピーク強度はCRNで作製したGaN結晶の方がDNで作製したGaN結晶よりも約20倍強く、鋭い発光を示すことが分かった。この結果からCRNの方がGaNへのZnドーピングに適していると考えられる。