SHG干渉顕微鏡の開発とフェロイック物質のドメイン構造の3次元観察

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平成23年度は、平成22年度から引き続き、走査型光第二高調波顕微鏡(SHGM)を用いた強誘電体のドメイン構造解析に関する研究を行った。H22年度の成果の1つとして、観察領域(数10ミクロン～数ミリ)を細かく分割し、各サイトで光第二高調波発生(SHG)強度の偏光依存性(偏光ダイアグラム)を測定・マッピングしたものを、特定偏光配置で測定したSHG強度分布と比較することで、強誘電ドメイン境界の配向と分極分布を同時に解析できることを示した。偏光ダイアグラムは一般に、試料の厚さと複屈折の積であらわされるリタデーションに依存して変化するため、物質本来のドメイン構造および分極方向を決定するためには、リタデーションの効果を含めて解析する必要があるが、強誘電体分野ではこのような効果が明示的に報告された例がなかった。そこで、本研究では、例としてBaTiO_3単結晶について、計算と実験の両方でリタデーションの効果を吟味した。集光ガウシアンビーム近似を用いた計算では、リタデーションに加えて、SHGの偏光特性を特徴づけるテンソル成分の比によっても偏光ダイアグラムが変化することを示した。実験では、表面が光学研磨された厚さ約600ミクロンの(001)面平板状試料を用い、同じ領域において測定したSHG強度分布と、偏光ダイアグラムのマップを比較した。その結果、ドメイン境界から十分離れた小さな領域において、周囲とは異なる偏光ダイアグラムが分布していることが確認され、その形状は計算によって得られたものとよく一致した。このような偏光ダイアグラムの分布が生じた原因として、表面の光学研磨の際に生じたひずみで屈折率分布ができ、複屈折の値に影響を与えたことが考えられる。試料の厚さを考慮した結果、10のマイナス4乗オーダーの複屈折変化が生じていることが分かった。