Dynamik, Struktur und Elektronendichte optisch angeregter Molekülzustände

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Ziel der Photokristallographie ist die Aufklärung der Struktur und Elektronendichte optisch angeregter Zustände. Ein erfolgreiches Arbeitsfeld der Photokristallographie besteht in der Analyse hinreichend langlebiger optisch angeregter Zustände. In Komplexmolekülen der Zusammensetzung [MLmZ]n (M = Fe, Co, Ru, Os, Mo; Lm = beliebige Liganden; Z-Liganden: NO, N2, NO2, SO4) ist die Existenz metastabiler Zustände nachgewiesen. Da die Erzeugungsmechanismen und die Strukturen nur unzureichend bekannt oder auch widersprüchlich sind, müssen zwei Problembereiche gelöst werden: 1) Struktur und Elektronendichte sind mit Neutronen- und Röntgenbeugung im metastabilen Zustand zu ermitteln. Thermische Neutronen haben einen geringen Energieübertrag und unterschiedliche Streulängen. Mit Röntgenbeugung können mittels CCD-Kamera grosse Datensätze aufgenommen und die Elektronendichte bestimmt werden. 2) Es müssen die Relaxationsprozesse nach der optischen Anregung bestimmt werden. Diese strahlungslosen Relaxationsprozesse können in einem optischen "Pump and Probe" Experiment zeitlich verfolgt werden. Die gewonnenen Resultate sollen mit DFT-Rechnungen verglichen werden. Es soll ein Strukturfaktor formuliert werden, der die unterschiedliche Anzahl der Moleküle im Angeregten- und Grundzustand berücksichtigt.