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可視光応答性を有するボール型チタニアナノバスケットの合成とそれを用いる光触媒反応

具有可见光响应性的球形二氧化钛纳米篮的合成及其光催化反应

基本信息

批准号：
11J10617
负责人：
北野翔
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Kinki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2011
资助国家：
日本
起止时间：
2011 至 2013
项目状态：
已结题

项目摘要

種々の条件で合成したHyCOM-TiO_2を合成し、溶媒やカップリング剤の種類を変更してバスケット構造の構築を検討したが細孔を有するボール型のナノバスケットは構築されなかった。HyCOM-TiO_2の多くが球状のような微粒子ではなく、ある程度の厚みを有した六角板状の構造であるため、バスケット構造の構築が困難であることが原因であると考えられる。焼成処理によって表面Rh種の状態を制御した高活性なRh^<3+>/TiO_2を用い、可視光照射下において本課題の反応の一つであるニトロベンゼンの光触媒的還元反応を行った。2-プロパノール溶媒を用いてこの反応を行ったところ、反応の進行が確認され、65%の選択率でアミノベンゼンを得ることに成功した。これは可視光照射下において金属イオン修飾TiO_2光触媒系を用いて還元的有機合成を行った初めての例である。また、この反応系はTiO_2をベースにした可視光応答型光触媒による還元反応であるため、既存の反応系への応用や他反応系との様々な組み合わせが期待できる。金属イオン修飾TiO_2を用いたアルコールの選択酸化反応において、さらなる反応性の向上のために反応系における基質(ベンジルアルコールとその酸化生成物)の吸着特性の解析を行った。その結果、基質の酸化速度はTiO_2上への吸着量に依存することを見出した。金属イオン修飾TiO_2を用いた本反応系において基質の酸化速度は吸着量によって決定され、アルコールとアルデヒドの吸着量の差が、アルデヒド生成の高い選択性に寄与していることが明らかになった。これらの結果は、TiO_2ベースの光触媒を用いるアルコールの選択酸化反応系において、今後の触媒設計指針に大きく貢献すると考えられる。総括すると、HyCOM-TiO_2を用いたバスケット構造の構築には至らなかったが、金属イオン修飾物の制御や、ソルボサーマル法によって合成した新規可視光応答型光触媒により、当初の計画以上の反応の多様性を得るとともに、今後の可視光応答型光触媒の発展が期待される結果を得た。

The conditions for the synthesis of HyCOM-TiO_2, the solvent, the type of solvent, the structure of the structure, the existence of pores, and the structure of the structure are discussed. HyCOM-TiO_2 is composed of spherical particles and hexagonal plate-like structures. It is difficult to construct these structures. In order to control the state of Rh species on the surface of TiO_2, the high activity Rh^<3+>/TiO_2 is used. Under the irradiation of visible light, the reaction of this subject is carried out. 2-D solvent is used to determine the reaction time, reaction time and reaction time, and the reaction time is 65%. This is the first example of organic synthesis using a metal-modified TiO_2 photocatalyst system under visible light irradiation. The reaction system TiO_2 is a visible light responsive photocatalyst. The reaction system TiO_2 is a visible light responsive photocatalyst. The reaction system TiO_2 is a visible light responsive photocatalyst. Analysis of Sorption Characteristics of Selective Acidification Reaction of TiO_2 Modified with Metal Ions The results show that the acidification rate of the matrix depends on the adsorption amount of TiO_2. The reaction system of TiO_2 modified by metal ions is characterized by high selectivity of acidification rate of matrix and adsorption amount. The results show that TiO_2 catalyst can be used in selective acidification reaction system, and it can contribute greatly to the design of catalyst in future. A new method for synthesis of visible light responsive photocatalyst was developed based on the structure of the composite material, HyCOM-TiO2, and the results of the development of visible light responsive photocatalyst in the future were obtained.