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二官能性分子触媒とアンモニア水を用いる有機化合物の官能基選択的アミノ化

使用双功能分子催化剂和氨水对有机化合物进行官能团选择性胺化

基本信息

批准号：
11F01341
负责人：
斎藤進
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2011
资助国家：
日本
起止时间：
2011 至 2013
项目状态：
已结题

项目摘要

含窒素有機化合物は医薬品や天然物, 生体高分子, 機能性材料およびこれらの原料として社会的にも学術的にも重要な位置を占める化合物である. 複雑な含窒素化合物の精密合成では多段階合成の終盤で窒素官能基を導入することが望ましい. アンモニア(NH3)は含窒素有機化合物を合成する際の窒素源として最も理想的な物質であり, アンモニア水は気体のアンモニアと比べてさらに扱いが容易である. しかしアンモニア水を用いて付加価値の高い複雑な含窒素化合物を合成できる手法は比較的限られている. これは狙った位置の望みの官能基にアンモニアを結合させる手法が十分に発達していないことに起因する. 本研究の目的はアンモニア水を用いた官能基選択的な有機物のアミノ化反応を開発することにある.当該年度での研究の結果, 遷移金属粒子を担持させた二酸化チタンを基本とした不均一系の光触媒を用いるとアルコールの直截的アミノ化反応が進行することを見出した. このアプローチは当初予定になかったものだが, 結果としてこちらの方法によりアンモニアも含めた様々なアミンのN一アルキル化法を開発することに成功した. 本法では, 従来法や前年度まで用いていた分子触媒より遥かに高い効率で多様なアミンを室温でN-アルキル化できる. 室温で反応が進行すること, 水の共存が問題にならないことから, 当初の目標であったアンモニア水の直接変換にも利用できる. すなわちアンモニア水, アルコールと光触媒を混合し, 光照射するだけで対応するトリアルキルアミンが高収率で得られる. 副生成物は水だけであるため, 得られたアミンは固体触喋を濾過した後, 溶媒の減圧留去および蒸留によって, もしくは塩化水素と反応させて塩酸塩として単離することができる.

Organic compounds containing pigments occupy important positions in medicine, natural substances, biological polymers, functional materials, raw materials and social sciences. Precision synthesis of complex element-containing compounds is expected to be completed by introducing element-containing functional groups into the final stage of multistage synthesis. It is easier to synthesize organic compounds containing nitrogen than to synthesize organic compounds containing nitrogen. The synthesis of high-and middle-level compounds containing high-and middle-level compounds is relatively limited. This method is very important for the development of the functional groups in the desired position. The purpose of this study is to develop a new type of organic reaction system with functional groups selected from organic compounds. As a result of this year's research, the migration of metal particles to support the formation of diacidizing agents in the basic heterogeneous system of photocatalysts has been demonstrated. The results of this study are as follows: (1) The method of analysis is successful.(2) The method of analysis is successful. This method is based on the previous year's use of molecular catalysts, high efficiency, diversity, room temperature, N-decarburization, etc. The room temperature reaction is carried out, and the blue shift of water is a problem. The original purpose is to change the water directly. Light irradiation can increase the yield of photocatalysts by mixing them with water and light. By-product: water, solvent, solvent.