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有機典型金属-アミン型触媒を用いる分子の集合化と新しい触媒作用の創製

使用有机典型金属胺型催化剂进行分子组装并创造新的催化作用

基本信息

批准号：
16685010
负责人：
斎藤進
金额：
$ 18.14万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

近年の有機合成化学の発展は、低分子から高分子に渡る多彩な化学物質の合成を可能にした。しかし、出発原料から目的物のみを得るという理想的な反応の開発には、いまだ未踏の領域が多い。革新的な有機合成の発展に寄与する今後の研究には、学術的な興味のみならず、枯渇に瀕した金属・化石資源に対する意識も必然的に求められる。そこで、前年度に引き続き、ユビキタス元素からなる触媒の開発研究を行った。とくに、典型元素とアミン、そして水分子から成るアミノ有機ボラン-水型触媒や、その類似体であるアミノ有機シラノール化合物、およびテトラゾイルシラノール触媒の反応適用範囲の拡大を目指した。触媒作用の特徴としては、元素中心の内圏ではなく外圏を主に活用する点や、元素中心によって活性化さ媒は複数の酸と塩基が協同的に働く多機能性をもつが、同時に高機能性をも示す。これら触媒のひとつは、エポキシドの過溶媒分解において、TON=9700を記録した。ボランを中心元素としてもつ水分子触媒に関しては、ニトロアルドール反応のみならずDirectアルドール反応にも適用できることが証明された。アルコールの水酸基の酸性度を識別するアセチル化触媒としても機能する。この触媒を用いて、ニトロアルドール反応における詳細な速度論的実験を行った。その結果、「形ある水」分子がニトロ基を認識し、弱い相互作用をこの官能基と作るとともに、ニトロネートを可逆的に発生させることを突き止めた。また触媒とニトロアルカンそれぞれの濃度に対して1次反応であることを明確にした。触媒活性中心に存在するH_2O分子をD_2O分子に置換した触媒を用いてさらに反応速度を追跡したところ、D_2O分子がもつ、より高い触媒活性を確認できた。天然酵素は正逆両方の反応を促進するが、本触媒においても反応条件によっては逆ニトロアルドール反応も効果的に進行することが明らかとなった。まさに人工酵素ともよべる触媒系を構築できたといえる。そしてこの触媒のもつ水部位が触媒活性の発現に必須であることを証明した。

In recent years, organic synthetic chemistry exhibition, low molecular weight polymer ferry colorful chemical compound synthesis may be very popular. The production of raw materials, raw materials, and target materials has achieved satisfactory results in the field of counter-operation and transportation. The innovative organic synthesis exhibition will be sent to the future research industry, the taste of science and technology, and the inevitable demand for the knowledge of metal fossil resources. In the previous year, the introduction of the previous year, and the study of the catalyst. The compounds, typical elements, and water molecules are converted into organic catalysts, water-based catalysts, organic catalysts, organic compounds, and catalyst catalysts in a wide range of applications. The catalyst acts as a special device, the element center is used as an active medium, and the element center is used as an active medium. in coordination with the acid base, there is a multi-function indicator, and a high-function indicator is displayed at the same time. The catalyst was used to determine the temperature, the temperature was reduced by the solvent, and the TON=9700 was used to analyze the data. The central element is the water molecular catalyst, the water molecule catalyst, the water molecular catalyst, the water molecular catalyst, the The acidity of the acid base of the water, the acidity of the acid base, the acidity of the water base, the acidity of the The catalyst uses the speed theory of the speed theory. The results of the experiment show that the molecular structure of the molecule is known, the functional basis of the weak interaction is known as the functional base of the molecule, and the functional basis of the weak interaction is known as the functional basis of the molecular structure. This is the first time that the catalyst has been used to make sure that it is clear. The active center of the catalyst contains H _ 2O molecule, D2O molecule and so on. The positive and negative side of the natural enzyme has a positive and negative effect on the promotion of the enzyme, and this catalyst has a significant effect on the improvement of the results. The artificial enzyme, the catalyst, the catalyst, the enzyme, the enzyme, the catalyst, the catalyst. It is necessary to determine the activity of the catalyst in the water part of the water.

项目成果

期刊论文数量（18）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Aluminum

DOI：
10.1016/b978-0-12-822946-0.00001-5
发表时间：
2022
期刊：
Handbook on the Toxicology of Metals
影响因子：
0
作者：
R. Yokel;B. Sjögren
通讯作者：
R. Yokel;B. Sjögren

Methylaluminum Bis(2,6-di-t-butyl-4-bromophenoxide) -Update-

双(2,6-二叔丁基-4-溴苯氧基)甲基铝-更新-

DOI：
发表时间：
2006
期刊：
Encyclopedia of Reagents for Organic Synthesis(http://www.mrw.interscience.wiley.com/eros/articles/rm132/frame.html)
影响因子：
0
作者：
Ohno;H.;S.Saito
通讯作者：
S.Saito

Methylaluminum Bis(2,6-di-t-butyl-4-methylphenoxide) -Update-

双(2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚)甲基铝-更新-

DOI：
发表时间：
2006
期刊：
Encyclopedia of Reagents for Organic Synthesis
影响因子：
0
作者：
Toyofuku;M.; Murase;E.; Fujiwara;S.; Shin-ike;T.; Kuniyasu;H.; Kambe;N.;S.Saito
通讯作者：
S.Saito

Methylaluminum Bis(2,6-di-t-butylphenoxide) -Update-

双(2,6-二叔丁基苯氧基)甲基铝-更新-