Spektroskopie von massenselektierten Metallclustern als Mittel zur Aufklärung der Reaktionsmechanismen in der Nanokatalyse

点击翻译按钮获取中文摘要

Die Mechanismen von katalytischen Reaktionen an freien massenselektierten Metallclusteranionen sollen mittels systematischer Studien der Chemisorption von einem (H2, N2, CO, O2) oder zwei (z.B. CO+O2) Adsorbatmolekülen untersucht werden. Zunächst soll geklärt werden, ob Moleküle wie H2, N2, CO und O2 molekular oder dissoziativ gebunden sind. Dazu werden reagierte Cluster von Typ (M)nXY auf zwei verschiedene Arten erzeugt: durch Reaktion der Metallcluster Mn mit intakten Molekülen XY (H2, N2, O2, CO) oder mit den atomaren Bausteinen X=H,N,O,C. Die Struktur der erzeugten Produkte wird mittels Photoelektronenspektroskopie im Vergleich mit Rechnungen bestimmt. Im nächsten Schritt sollen mittels Koadsorptionen zweier Molekülen (CO+NO, H2+O2, CO+O2) Reaktionsübergangsprodukte wie CO3 und H2O2 identifiziert werden, die Aufschluss über die katalytischen Reaktionswege geben. Der Einfluss eines Substrats kann durch gezielte Dotierung des Metallclusters (Oxidierung, Dotierung mit einem Alkaliatiom) simuliert werden.