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担持金属と細孔構造の同時制御に向けた超臨界ゾルゲル担持法の開発

开发同时控制负载金属和孔结构的超临界溶胶-凝胶负载方法

基本信息

批准号：
14J03998
负责人：
清水太一
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14J03998/
关键词：
超臨界CO2 メソポーラスシリカ触媒調製ゾルゲル

项目摘要

本研究では, 超臨界法ゾルゲル法における細孔構造および金属構造の同時制御を可能にするとともに, 触媒構造と触媒能の関係を明らかにし, 対象反応に応じた触媒調製を達成することを目的としている. この目的を達成する上で, ①本研究では, 超臨界ゾルゲル法を用いたメソポーラスシリカ担持Pt触媒調製における操作条件検討, および②水素化反応を対象反応とした触媒活性評価による触媒構造と触媒能の関係の解明という2つの課題に取り組んだ.触媒調製時の温度, 圧力依存性を検討した結果, 白金の担持量と分散性はCO2圧上昇とともに向上し, 細孔構造に関しても同様に圧力に伴って細孔構造が変化した. これは, 圧力が上昇することで超臨界CO2の密度が増加し, ミセル内部に侵入する超臨界CO2と白金前駆体が増加するためであると考えられる. しかし, 白金の単分散性が20MPaで最もよくなるということを見出しており, 単分散性を向上させる最適な圧力条件が存在する可能性がある. 以上のことから圧力の制御により触媒構造の制御可能性が示唆された.次に, 調製した白金担持メソポーラスシリカについて, 触媒活性試験を行い, 従来の含浸法, および水溶媒を用いたゾルゲル法にて調製した触媒との活性比較, および, 操作圧力を変化させて調製した触媒について触媒活性試験を行った. 担持手法の比較では, 超臨界ゾルゲル法は含浸法と水溶媒のゾルゲル法で調製した試料と比べ, 白金触媒の分散性の向上が向上し, 反応選択率が大幅に向上した. また3つの圧力条件で調製した試料について, 反応場となる細孔容積が最も大きくなった30MPaで調製した触媒で, 反応転化率が僅かに向上し, 白金の粒子径が小さく, 単分散性が良い20MPaで調製した触媒で, 反応選択率が大幅に向上した. このことから, 圧力を制御し触媒構造を制御することで, 反応転化率と反応選択率の更なる向上が期待できる.

In this study, the relationship between pore structure and metal structure can be realized by supercritical method, and the relationship between catalyst structure and catalyst energy can be realized by image inversion method. In order to achieve this goal, this study is aimed at: (1) the operation conditions of Pt catalyst preparation supported by supercritical catalyst method;(2) the hydration reaction;(3) the image reaction;(4) the evaluation of catalyst activity;(5) the explanation of the relationship between catalyst structure and catalyst performance; and (6) the selection of the subject. The temperature and pressure dependence of catalyst modulation were studied. As a result, the amount and dispersion of platinum increased with the increase of CO2 pressure, and the pore structure changed with the same pressure. The pressure increases, the density of supercritical CO2 increases, and the supercritical CO2 and platinum precursor increase. The optimum pressure conditions for platinum dispersion up to 20MPa are possible. The above mentioned pressure control shows the possibility of catalyst structure control. In addition, the platinum carrier is modified to adjust the catalyst activity, the catalyst activity test is carried out, the impregnation method is carried out, and the catalyst activity test is carried out. Compared with the method of support, supercritical solution method is better than aqueous solution method in preparation of sample, dispersion of platinum catalyst is better than aqueous solution method, and selectivity of platinum catalyst is better than aqueous solution method. 3. Under the pressure condition, the pore volume of the sample is the highest, the reverse field is the highest, the pore volume is the highest, the catalyst is the highest, the reverse conversion rate is the highest, the particle size of platinum is the lowest, the catalyst dispersion is the highest, the reverse selectivity is the highest, the catalyst dispersion is the highest, the catalyst selectivity is the highest. The pressure is controlled by the catalyst structure. The reaction rate and the reaction selectivity are expected to increase.