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担持金属と細孔構造の同時制御に向けた超臨界ゾルゲル担持法の開発

开发同时控制负载金属和孔结构的超临界溶胶-凝胶负载方法

基本信息

批准号：
14J03998
负责人：
清水太一
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14J03998/
关键词：
超臨界CO2 メソポーラスシリカ触媒調製ゾルゲル

项目摘要

本研究では, 超臨界法ゾルゲル法における細孔構造および金属構造の同時制御を可能にするとともに, 触媒構造と触媒能の関係を明らかにし, 対象反応に応じた触媒調製を達成することを目的としている. この目的を達成する上で, ①本研究では, 超臨界ゾルゲル法を用いたメソポーラスシリカ担持Pt触媒調製における操作条件検討, および②水素化反応を対象反応とした触媒活性評価による触媒構造と触媒能の関係の解明という2つの課題に取り組んだ.触媒調製時の温度, 圧力依存性を検討した結果, 白金の担持量と分散性はCO2圧上昇とともに向上し, 細孔構造に関しても同様に圧力に伴って細孔構造が変化した. これは, 圧力が上昇することで超臨界CO2の密度が増加し, ミセル内部に侵入する超臨界CO2と白金前駆体が増加するためであると考えられる. しかし, 白金の単分散性が20MPaで最もよくなるということを見出しており, 単分散性を向上させる最適な圧力条件が存在する可能性がある. 以上のことから圧力の制御により触媒構造の制御可能性が示唆された.次に, 調製した白金担持メソポーラスシリカについて, 触媒活性試験を行い, 従来の含浸法, および水溶媒を用いたゾルゲル法にて調製した触媒との活性比較, および, 操作圧力を変化させて調製した触媒について触媒活性試験を行った. 担持手法の比較では, 超臨界ゾルゲル法は含浸法と水溶媒のゾルゲル法で調製した試料と比べ, 白金触媒の分散性の向上が向上し, 反応選択率が大幅に向上した. また3つの圧力条件で調製した試料について, 反応場となる細孔容積が最も大きくなった30MPaで調製した触媒で, 反応転化率が僅かに向上し, 白金の粒子径が小さく, 単分散性が良い20MPaで調製した触媒で, 反応選択率が大幅に向上した. このことから, 圧力を制御し触媒構造を制御することで, 反応転化率と反応選択率の更なる向上が期待できる.

This research is based on the supercritical method, the fine pore structure, the metal structure, the simultaneous control of the metal structure, the possibility of simultaneous control of the catalytic structure and the relationship between the catalytic energy and the catalytic structure, The purpose of this study is achieved by adjusting the catalyst modulation of the object to achieve the purpose of the reaction. The purpose of this study is achieved. Supercritical ゾルゲル method using いたメソポーラスシリカ holding Pt catalyst modulated における operating conditions 検 Discussion, および②Hydrogenation reaction を対ion reaction としたCatalyst activity evaluation 価による Catalyst structure and catalytic energy relationship explanation という2つのproject にGET りgroup んだ. Temperature during catalyst preparation, The result of pressure dependence is that the holding capacity and dispersion of platinum means that the CO2 pressure rises and the pore structure is closed and the pressure force is accompanied by the change of pore structure.これは, The pressure is rising and the density of supercritical CO2 is increasing, ミセル internal に intrusion する supercritical CO2 と platinum front body が increase するためであると考えられる. しかし, The dispersion of platinum is 20MPa, The possibility of the existence of the optimal pressure condition and the possibility of the single dispersion. The above pressure control possibility of the catalyst structure indicates the possibility of control. Preparation of platinum holding materials, catalyst activity test, impregnation method, Comparison of activity of および water-soluble solvent and したcatalyst prepared by いたゾルゲル method, および, The operation pressure is changed and the catalyst is modulated. The catalyst activity test is carried out. The comparison of the holding techniques is: The supercritical ゾルゲル method and the impregnation method and the water-soluble solvent method are used to prepare the sample and the ratio is high, the dispersion of the platinum catalyst is high and the reaction selection rate is high and high.また3つのPressure conditionでしたsampleについて, The reaction field is the largest pore volume, the catalyst is modulated at 30MPa, the reaction rate is only upward, the particle diameter of platinum is small, The single dispersion is good and the catalyst is modulated at 20MPa, and the reaction selection rate is large and upward. The rate of change in the rate of change and the rate of change in the rate of change are expected to increase.