レーザー高次高調波を用いた液体の超高速光電子分光

使用激光高次谐波进行液体超快光电子能谱

• 批准号: 16F16036
• 负责人: 鈴木 俊法
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-07-27 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16F16036/
• 关键词: 化学; 光電子分光; 超高速分光

チタンサファイア再生増幅器 (35 fs, 800 nm, 1 kHz) とKrガスを非線形光学媒質に用いたレーザー高次高調波光源を構築し、極端紫外光レーザーを用いた液体試料の時間分解光電子分光を実施した。この液体の超高速光電子分光は、核酸（DNAやRNA）を構成する塩基成分（核酸塩基）が水溶液中で電子緩和する速度や経路を解明したり，核酸塩基から水への電子移動による水和電子生成の有無を検証するのに有力な手法である。しかし、観測されうる溶質の励起状態や水和電子からの光電子信号は非常に微弱であり，平成28年度の研究において導入した多層膜ミラーを用いて単一次数高調波を分離する方法では、同軸方向に生じる数％程度の隣接次数高調波からの寄与が微弱な光電子信号の観測を困難にしていた。その問題を解決するために、平成29年度は、回折格子を用いた高次高調波分光装置を構築し、隣接次数高調波の完全分離を図り、また、高次高調波の次数も選択できる実験装置を立ち上げた。その波長分離性と汎用性に優れた回折格子分光器を導入した時間分解光電子分光装置を用いて、水溶液中のアニリンを紫外光励起し、29.5 eVの極端紫外光で追跡する実験を実施した。実験の性質上、現状では、励起光と検出光それぞれによって生成される光電子間の相互作用（空間電荷効果）に起因する光電子スペクトルのエネルギーシフトが避けられなかった。しかし、その空間電荷効果を考慮した平均場モデルを適用することにより適切にスペクトルを補正後、光電子信号の時間変化を抽出することで、基本的な芳香族化合物であるアニリンの水溶液中での励起状態ダイナミクスや溶媒和ダイナミクスに関する知見を得ることに成功した。今後，核酸塩基等の試料への展開が期待され、その点で、本研究で確立した極端紫外光を用いた液体の超高速光電子分光の実験手法は，非常に重要な研究成果であった。

A regenerative amplifier (35 fs, 800 nm, 1 kHz) is used to construct a high-order high-frequency light source for nonlinear optical media, and a time-resolved photoelectron spectroscopy for liquid samples is implemented for extreme ultraviolet light. The ultra-high-speed photoelectron spectroscopy of liquids is a powerful method for detecting the presence or absence of electron and water transport in aqueous solutions by analyzing the electron transport in aqueous solutions and the composition of nucleic acids (DNA and RNA). The photoelectron signal from the excited state of solute, water and electron is very weak. In the research of 28 years, it is difficult to detect the photoelectron signal from the excited state of solute, water and electron. To solve this problem, we need to construct a high-order wavelength division optical device with high frequency and high frequency. The wavelength separation and versatility of the retro-reflective lattice spectroscope are optimized by introducing time-resolved photoelectron spectrometers, ultraviolet excitation in aqueous solutions, and tracking under extreme ultraviolet light of 29.5 eV. In fact, the nature and status quo of excitation light and emission light are caused by the interaction between photoelectrons (space charge effect). The space charge effect is taken into account, and the average field is applied. After correction, the time variation of the photoelectron signal is extracted. The excitation state of the basic aromatic compound in the aqueous solution is successfully obtained. In the future, the development of nucleic acid-based samples is expected. This study establishes a method for ultra-high-speed photoelectron spectroscopy in liquids with extreme ultraviolet light, which is a very important research achievement.

项目成果

Time-resolved photoelectron spectroscopy of polyatomic molecules using 42-nm vacuum ultraviolet laser based on high harmonics generation

基于高次谐波产生的 42 nm 真空紫外激光多原子分子时间分辨光电子能谱

• DOI: 10.1016/j.cplett.2017.07.025
• 发表时间: 2017
• 期刊: Chemical Physics Letters
• 影响因子: 2.8
• 作者: Nishitani Junichi;West Christopher W.;Higashimura Chika;Suzuki Toshinori
• 通讯作者: Suzuki Toshinori

Angle-resolved photoemission spectroscopy of liquid water using extreme ultraviolet radiation at 29.5 eV

使用 29.5 eV 极紫外辐射进行液态水的角分辨光电子发射光谱

• 发表时间: 2017
• 作者: Christopher W. West;Junichi Nishitani,Toshinori Suzuki
• 通讯作者: Junichi Nishitani,Toshinori Suzuki

Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy of Liquid Water and Gaseous Polyatomic Molecules using Single-Order High Harmonic

使用单阶高次谐波对液态水和气态多原子分子进行时间和角度分辨光电发射光谱

• 发表时间: 2017
• 作者: Kenichi Matsuoka;Ken Albrecht;Akira Nakayama;Kimihisa Yamamoto;Katsuhiko Fujita;金子邦彦;Kazuo Takatsuka;Christopher W. West,
• 通讯作者: Christopher W. West,

京都大学大学院 理学研究科 化学専攻 物理化学研究室

京都大学大学院理学研究科化学系物理化学实验室