ブリージングパイロクロア格子反強磁性体のＮＭＲによる研究

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ブリージングパイロクロア格子をもつCrスピネル酸化物LiGa0.95In0.05Cr4O8では、スピンは特定の方向を向いて凍結しているが、空間的には周期性を持たないという、興味深い相への二次転移が起こる。この相は、スピンネマティック相がランダムネスによって凍結した状態であると解釈される。これまで申請者と共同研究者らは、核磁気共鳴(NMR)と中性子散乱を組み合わせて、本物質の転移の性質を明らかにしてきた。本年度は、本物質について行った中性子非弾性散乱実験の結果を解析した。転移点以上では、他のCrスピネル酸化物と同様の準弾性散乱が観測された。準弾性散乱から見積もられたスピン相関は、以前行った回折実験から得られた値を再現する。一方で、転移点以下ではスピン波的な励起は観測されず、有限サイズの局所的な励起が観測された。この励起は、凍結したスピンネマティック相中にある、特定のスピン六量体の歳差運動として捉えられる。この結果は、他のCrスピネル酸化物で観測されてきた局所励起についても新たな解釈を与えるものである。母物質LiGaCr4O8はこれまで粉末試料しか合成されていないが、本研究ではフラックス法を用いて単結晶の育成に成功した。単結晶の比熱や磁化率は、低温で粉末試料のものと異なった振る舞いを示す。しかし、単結晶NMR測定の結果が粉末NMRの結果をほぼ再現することから、バルクの磁化率における差異は、局所的な欠陥等に起因するものと判断できる。また、反強磁性相のNMRスペクトルの形状から、整合磁気構造と非整合磁気構造をもつ二種類の反強磁性相に相分離していることが明らかになった。β型パイロクロア酸化物CsW2O6についても、純良単結晶を用いたNMR測定を行った。この測定からは、高温では高対称なケージ中で振動していたCsサイトが、低温では局在する傾向にあることを示唆する結果が得られている。