自由電子レーザーを用いた時間分解測定による分子における電荷移動過程の解明

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採用最終年度となる本年度は、採択課題の最終目標であるヨウ素含有有機分子に対するX線自由電子レーザー（XFEL）照射に誘起される電子緩和過程と分子解離過程の相関を明らかにすべく、ジヨードメタン分子を対象として以下の成果を挙げた。まず、XFEL照射で生成する解離イオンの運動量多重同時計測で得られた測定結果を、理論モデルに基づいて解析することで、対象分子のXFEL誘起クーロン爆発過程では分子内の二つのヨウ素イオン間の反発としてクーロンエネルギーが主に放出されていることを突き止め、この研究成果を学術論文として発表した。続いて、XFELパルスと近赤外レーザーを用いた時間分解測定で得られた解離イオン収量の時間変化を可視化するプログラムを作成した。さらに、同一種類の各イオンを運動エネルギーの大小で区別し、収量曲線を得る解析プログラムを実装した。これにより、電子緩和過程によって異なる運動エネルギーを持って生成したイオンの収量変化を個別に得ることができ、電子緩和過程と分子解離過程の相関を議論することが可能となった。最後に、時間分解イオン収量測定の結果として、得られた収量曲線はその時間構造によっていくつかのパターンに大別することができた。ヨウ素イオン系列では、4価から6価の高い価数を持つイオン種では短い緩和時間が得られた。これは分子内のオージェ緩和過程の時定数と同程度であり、XFEL照射に誘起された電子緩和過程の途中で生成する過渡電子状態を観測しているものと解釈している。一方1価イオンでは長い緩和時間が得られ、原子間の電子緩和過程を観測しているものと考えている。また、中間の価数を持つイオン種では、運動エネルギーの大小によって時間構造が異なっており、イオン生成に関与する電子緩和過程に依存した解離イオンの運動エネルギー変化を観測している。現在以上の結果をまとめており、論文として発表予定である。