自由電子レーザーを用いた時間分解測定による分子における電荷移動過程の解明

使用自由电子激光器通过时间分辨测量阐明分子中的电荷转移过程

• 批准号: 16J02270
• 负责人: 高梨 司
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J02270/
• 关键词: X線自由電子レーザー; 時間分解測定; ヨウ素含有有機分子; イオン運動量多重同時計測; イオン運動量多重同時計測法

採用最終年度となる本年度は、採択課題の最終目標であるヨウ素含有有機分子に対するX線自由電子レーザー（XFEL）照射に誘起される電子緩和過程と分子解離過程の相関を明らかにすべく、ジヨードメタン分子を対象として以下の成果を挙げた。まず、XFEL照射で生成する解離イオンの運動量多重同時計測で得られた測定結果を、理論モデルに基づいて解析することで、対象分子のXFEL誘起クーロン爆発過程では分子内の二つのヨウ素イオン間の反発としてクーロンエネルギーが主に放出されていることを突き止め、この研究成果を学術論文として発表した。続いて、XFELパルスと近赤外レーザーを用いた時間分解測定で得られた解離イオン収量の時間変化を可視化するプログラムを作成した。さらに、同一種類の各イオンを運動エネルギーの大小で区別し、収量曲線を得る解析プログラムを実装した。これにより、電子緩和過程によって異なる運動エネルギーを持って生成したイオンの収量変化を個別に得ることができ、電子緩和過程と分子解離過程の相関を議論することが可能となった。最後に、時間分解イオン収量測定の結果として、得られた収量曲線はその時間構造によっていくつかのパターンに大別することができた。ヨウ素イオン系列では、4価から6価の高い価数を持つイオン種では短い緩和時間が得られた。これは分子内のオージェ緩和過程の時定数と同程度であり、XFEL照射に誘起された電子緩和過程の途中で生成する過渡電子状態を観測しているものと解釈している。一方1価イオンでは長い緩和時間が得られ、原子間の電子緩和過程を観測しているものと考えている。また、中間の価数を持つイオン種では、運動エネルギーの大小によって時間構造が異なっており、イオン生成に関与する電子緩和過程に依存した解離イオンの運動エネルギー変化を観測している。現在以上の結果をまとめており、論文として発表予定である。

The final goal of this year's project is to clarify the correlation between electron relaxation and molecular dissociation induced by X-ray free electron irradiation. The results of simultaneous measurement of the amount of motion generated by XFEL irradiation are presented in this paper. The theoretical basis is analyzed. The results of this study are presented in an academic paper. XFEL is used to determine the time of separation and visualization. In addition, the size of the motion curve of the same type is different, and the analysis of the motion curve is carried out. The electron relaxation process and molecular dissociation process are discussed separately. Finally, the results of the time decomposition and measurement of the amount of light are obtained. The number of high and low is 4 and 6 respectively, and the number of low and high is 4 and 6 respectively. The transition electron state induced by XFEL irradiation is measured in the same degree as the transition electron state induced by XFEL irradiation. The electron relaxation process between atoms is measured by the electron relaxation time. For example, the number of intermediate particles is different from the size of the particle, and the particle size is different from the size of the particle. Now the results of the above are given.

项目成果

Molecular cascade Auger decays following Si KL23L23 Auger transitions in SiCl4

SiCl4 中 Si KL23L23 俄歇跃迁后分子级联俄歇衰变

• 发表时间: 2016
• 期刊: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics
• 作者: I. H. Suzuki;Y. Bandoh;T. Mochizuki;H. Fukuzawa;T. Tachibana;S. Yamada;T. Takanashi; K. Ueda;Y. Tamenori S. Nagaoka
• 通讯作者: Y. Tamenori S. Nagaoka

Real Time Observation of the Ultrafast Dynamics Induced by XFEL Pulses in CH2I2 Molecule

实时观察 XFEL 脉冲在 CH2I2 分子中引起的超快动力学

• 发表时间: 2017
• 作者: T. Takanashi;H. Fukuzawa;K. Motomura;K. Nagaya;S. Wada;Y. Kumagai;D. Iablonskyi;S. Mondal;Y. Ito;T. Tachibana;S. Yamada;Y. Sakakibara;D. You;T. Nishiyama;K. Matsunami;T. Sakai;K. Asa;Y. Sato;T. Umemoto;K. Kariyazono et al.
• 通讯作者: K. Kariyazono et al.

Synchrotron SOLEIL(France)

同步加速器SOLEIL（法国）

SACLA BL1を用いた気相原子分子の時間分解測定

使用 SACLA BL1 对气相原子和分子进行时间分辨测量

• 发表时间: 2018
• 作者: 高梨司;福澤宏宣;Kukk Edwin;永谷清信;和田真一;岸本直樹;本村幸治;熊谷嘉晃;You Daehyun;小野太詩;Li Yiwen;伊藤雄太;西山俊幸;仁王頭明伸;浅和貴;佐藤由比呂;横野直道;櫻澤智大;Grundmann Sven;Schoeffler Markus;他
• 通讯作者: 他

SACLAのX線自由電子レーザーに誘起されるCH2I2分子における超高速緩和過程の時間分解測定

SACLA X 射线自由电子激光诱导 CH2I2 分子超快弛豫过程的时间分辨测量

• 发表时间: 2017
• 作者: 高梨司;福澤宏宣;本村幸治;永谷清信;和田真一;熊谷嘉晃;Iablonskyi Denys;Mondal Subhendu;伊藤雄太;立花徹也;山田周平;榊原悠太;You Daehyun;西山俊幸;松波健司;酒井司;浅和貴;佐藤由比呂;梅本嵩之;仮谷薗寛悟;高橋優祐;菅野学;中村公亮;山崎馨;梶本真司;五月女光;Kukk Edwin;Kooser Kuno;Nicolas Christophe;他
• 通讯作者: 他