Parameterfreie Berechnungen von elektronischen Anregungen und optischen Eigenschaften von Systemen mit Spinpolarisation

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Im Rahmen der Vielteilchenstörungstheorie und der GW-Näherung für Austausch und Korrelation werden elektronische Einteilchen- und Paaranregungen für Systeme mit flachen und partiell gefüllten d-Schalen der Kationen, z.B. Übergangsmetall-Oxide und Nitride aber auch Verbindungen schwerer Elemente wie Antimonide und Telluride, untersucht. Im Ergebnis werden Bandstrukturen, Zustandsdichten, Magnetisierungsdichten und optische bzw. Energieverlustspektren berechnet. Um den Herausforderungen der Materialien an die Theorie - unphysikalische Bandordnungen im Grundzustand, extrem schwach gebundene rf-Elektronen und das Auftreten von Spinpolarisation - zu genügen, werden neue theoretische und numerische Beschreibungen entwickelt, die sich von vornherein auf die elektronischen Anregungen konzentrieren. Beispielsweise werden für die Vielteilchenstörungstheorie nicht nur Start-Elektronenstrukturen im Rahmen der üblichen lokalen bzw. semilokalen Dichtefunktionaltheorie benutzt, sondern auch räumlich nichtlokale Austausch- und Korrelations(XC)-Funktionale, um die Quasiteilchengleichungen zu lösen. Ausgangspunkt der Mehrzahl der Untersuchungen ist die Dichtefunktionaltheorie, wie sie im VASP-Paket implementiert ist, und All-Elektronen-Wellenfunktionen auf der Basis von „projector-augmented waves (PAWs). Die Vielteilchentheorie wird erweitert auf Systeme mit Spinpolarisation und magnetischer Ordnung. Für die Berechnung optischer Spektren wird dazu die ab-initio Theorie für spinpolarisierte Systeme mit der Beschreibung von Quasiteilchen-, Exzitonen- und Lokalfeldeffekten verknüpft. Dies führt zu einem gekoppelten System von Bethe-Salpeter-Gleichungen für die Matrix der Polarisationsfunktionen. Zusätzlich sind Untersuchungen des Einflusses von nicht-kollinearen Spins, insbesondere der Spin-Bahn-Wechselwirkung, auf die genannten Vielteilcheneffekte geplant.