Non-adiabatic transition dynamics in aggregation-induced emission

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2022年度は、凝集誘起発光（AIE）において非断熱遷移ダイナミクスが巧みに制御されるメカニズムの深い理解とその活用に向けた道筋を示すことを目指した基礎研究に取り組んだ。AIEとは、分子が凝集することで発光効率（蛍光量子収率）が高まる現象であり、これを利用することで革新的な光機能材料の設計・最適化が可能となる。しかし、AIEを発現する系では大規模かつ複雑な凝集系の非断熱遷移ダイナミクスを解析する必要があるため、その動的メカニズムの詳細はまだ明らかになっていない。本研究では、この課題に対処するため、大規模かつ複雑な凝集系の非断熱遷移ダイナミクスを効率的に捉えるための分子シミュレーション手法の開発を目的とする。さらに、開発した手法を用いることで、分子がAIEを発現するまでの動的な過程を描き出し、非断熱遷移過程の制御という観点からAIEメカニズムの本質を解明することを目指す。今年度の具体的な研究成果としては、AIEを示す三脚巴状分子について、その発光メカニズムの理論的な解析をQM/MM自由エネルギー摂動法を用いて行った。その結果、三脚巴状分子がAIEを示す分子論的なメカニズムを明らかにすることに成功した。また、山本（代表者）が先行研究で用いたスピン反転時間依存密度汎関数法（SF-TD-DFT）を用いて、代表的なAIE分子のテトラフェニルエチレンを対象として、その非断熱遷移ダイナミクスの基礎研究を進めた。これらの成果は、AIEを発現する分子の設計・最適化の基礎を確立するという重要な意義を持つ。AIE色素は高次光機能性を持つ革新的材料であり、その利用範囲は広い。本研究の成果は、その設計・最適化に対する新たな指針を示すものであると考えられる。本研究をさらに発展させることで、AIE過程における非断熱遷移ダイナミクスの理解を深め、新たなAIE色素の設計・最適化につなげていくことを目指す。