非断熱遷移過程と二次元電子分光

非绝热跃迁过程和二维电子能谱

• 批准号: 16J10099
• 负责人: 池田 龍志
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J10099/
• 关键词: 階層型運動方程式; 散逸系; 多次元分光; 非断熱遷移; 非線型分光; 光異性化

二次元電子分光は凝縮層中における輸送問題や環境・コヒーレンスの効果を検出するための実験的手段として盛んに用いられている。２９年度の研究では、前年度に作成した凝縮相における任意多準位ポテンシャル上の波束ダイナミクス・多次元分光を取り扱う方法論の３通りの応用・派生を考案し検証を行った。１つは光駆動分子モーター系への適用である。この系では波束は幅広い座標空間上を運動し、その結果として非調和ポテンシャル・非コンドン双極子を取り扱わなければならない。この系において二次元電子分光スペクトルを計算し、波束ダイナミクスとの対応を議論した。もう１つは、より化学において興味のある多自由度問題に適用するための拡張である。この方法論を内部転換問題に適用し、円錐交差の存在によってポテンシャル構造が生成物の収率等に敏感に反映されるようになることや、断熱結合を与えている振動モードがより強く励起されることを示した。またこの多自由度問題においても効率的に多次元分光を計算できる手法を新たに考案した。最後の1つは、熱浴の量子低温性を効率的に正しく取り入れるための拡張である。非断熱遷移過程では高い振動数を持つ電子遷移がダイナミクスに結合しているため、室温環境であっても相対的に極低温として扱わなければ様々な非物理的問題が生じることがあり、特に系と環境の結合が強い場合に顕著である。この欠点をより低コストで解決する方法を考案し、さらに系と環境の結合が強い極限で使える粗視化された方程式も導き、非物理的な不整合を除きつつ各種パラメーター領域・着目している物理現象に対して最適な運動方程式を得られるように条件を精査した。また、これらの方法論とサーフェイスホッピング法などの広く用いられている半経験的方法論とを比較し、半経験的方法論は本質的な多体問題である凝縮相での問題を上手く取り扱えていないことを示した。

Secondary yuan electronic spectral は condensation layer に お け る conveying や environment, コ ヒ ー レ ン ス の unseen fruit を 検 out す る た め の be 験 means と し て sheng ん に with い ら れ て い る. 29 annual の research で は, before the annual に し た condensation phase に お け る as many would-be a ポ テ ン シ ャ ル の beam on ダ イ ナ ミ ク ス · multidimensional spectral を take り Cha う methodology の 3 tong り の 応 · derived を test case し 検 line card を っ た. 1. The 駆 optical 駆 molecule モ タ タ タ へ is applicable to である. こ の is で は beam は picture hiroo い し を movement on coordinate space, そ の results と し て non-harmonic ポ テ ン シ ャ ル, non コ ン ド ン dipole を take り Cha わ な け れ ば な ら な い. こ の is に お い て secondary yuan electronic spectral ス ペ ク ト ル を し calculation, beam ダ イ ナ ミ ク ス と の 応 seaborne を comment し た. 1 つ も う は, よ り chemical に お い て tumblers の あ る multiple degrees of freedom problems に applicable す る た め の company, zhang で あ る. こ の を internal planning methodology in し, has drifted back towards &yen; cone に apply a job の existence に よ っ て ポ テ ン シ ャ ル tectonic が products の 収 rate etc に sensitive に reflect さ れ る よ う に な る こ と や, hot を with え て い る vibration モ ー ド が よ り strong く wound up さ れ る こ と を shown し た. ま た こ の multiple degrees of freedom problems に お い て も sharper rate に multidimensional spectral を computing で き る gimmick を new た に test case し た. Finally, the に positive <s:1> く of the を efficiency of the thermal bath <s:1> quantum low-temperature property is taken from く and added to れるため 拡 sheet である. Not break hot migration process で は high い vibration number を hold つ electron mobility が ダ イ ナ ミ ク ス に combining し て い る た め, room temperature environment で あ っ て も phase of seaborne に extremely low temperature と し て Cha わ な け れ ば others 々 な nonphysical problems が raw じ る こ と が あ り, に is の と environment combined with strong が い occasions に 顕 the で あ る. こ の points less を よ り low コ ス ト で solve す る method し を test case, さ ら に is の と environment combined with strong が い limit で え る coarse visualization さ れ た equation も き, nonphysical な unconformity を except き つ つ various パ ラ メ ー タ ー field, the mesh し て い る physical phenomena に し seaborne て optimum な movement equations を ら れ る よ う に conditions を fine check し た. ま た, こ れ ら の methodology と サ ー フ ェ イ ス ホ ッ ピ ン グ method な ど の hiroo く with い ら れ て い る half 経 験 methodology と を compare し, half 経 the nature of the methodology of 験 は な multi-body problem で あ る condensation phase で の problem を overhand く take り Cha え て い な い こ と を shown し た.

项目成果

二次元電子分光を用いた非断熱遷移ダイナミクスの観測に関する理論的研究

二维电子能谱观测非绝热跃迁动力学的理论研究

• 发表时间: 2016
• 作者: 趙 珠延;伊藤 広伸;谷村 吉隆
• 通讯作者: 谷村 吉隆

The University of Leeds(United Kingdom)

利兹大学（英国）

光駆動分子モーターにおける二次元電子分光:非断熱遷移と Condon 近似の破れ

光驱动分子马达中的二维电子能谱：非绝热跃迁和违反康登近似

• 发表时间: 2017
• 作者: 池田 龍志;Arend G. Dijkstra;谷村 吉隆
• 通讯作者: 谷村 吉隆

Probing photoisomerization processes by means of multi-dimensional electronic spectroscopy: The multi-state quantum hierarchal Fokker-Planck Equation approach

通过多维电子光谱探测光异构化过程：多态量子分层福克-普朗克方程方法

• 发表时间: 2017
• 作者: 寺本高啓;武安光太郎;岡田美智雄;末田敬一;宮永憲明;高橋和貴;Y. Tanimura
• 通讯作者: Y. Tanimura

光異性化過程における非断熱遷移:非マルコフ熱浴の 影響と二次元電子分光

光异构化过程中的非绝热转变：非马尔可夫热浴和二维电子能谱的影响

• 发表时间: 2016
• 作者: 池田龍志;池田龍志
• 通讯作者: 池田龍志