フラーレン・金属内包フラーレンのHPLC分離機構の解明

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本研究は核医学的応用が期待されている放射性同位元素Ac-225（アクチニウム-225）の同族元素であるランタノイド元素を内包した金属内包フラーレン化学種について、ラジオクロマトグラフィー法によって内包金属原子であるランタノイド元素がどのような影響を与えているかを明らかにすることを目的としている。今年度は一連のランタノイド元素のうちLa、Ce、Pr、Tb、Dy、Ho、Erの7元素についてLn@C82(Lnはランタノイド元素を示す)を合成し、室温、0℃、-10℃の3点について溶離挙動を調べた。あらかじめ単離を行ったLn@C82を京都大学複合原子力科学研究所KURにて熱中性子照射を行い、展開溶媒をトルエンとしてピレニル基をベースとした固定相を持つBuckyprepカラムにLn@C82を展開した。展開試料は測定の都合上短半減期核種で分析を行うLa、Pr、Dy、Ho、Erと長半減期核種で分析を行うCe、Tbを分けてそれぞれHPLC展開した。溶出液を室温については20秒ごと、0℃、-10℃については1分ごとに分画し、各分画から放出されるγ線を測定して各展開温度におけるLn@C82の溶離曲線を得た。この溶離曲線から各Ln@C82の保持時間を決定し、吸脱着エンタルピーの導出に成功した。しかしながら長半減期核種を用いて導出されたCe及びTbの吸脱着エンタルピーは短半減期核種を用いて導出された他のランタノイドと比べ非常に大きな値を示したことから再現性の確認を行う必要があったため、半減期の長短に依存しない実験方法によって再度La、Tb、Dyに関するデータを再取得した。この実験により長半減期核種を用いて得られた-10℃のTbの保持時間が過大に評価されていることが明らかとなった。