パルス電解ストップフロー分光法による酸素ラジカルの反応特異性の解明

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本研究では,様々な生命現象に密接に関連している活性酸素種の中で,スーパーオキシドイオン(O_2^-)とその共役酸であるヒドロペルオキシラジカル(H_<02>・),ヒドロキシルラジカル(・OH)などの“酸素ラジカル"の生成,反応制御,反応特異性の解明及びin situ検出を目的として行われ,本年度は次の成果を得た。1.Au-S結合を利用して様々なチオール化合物を電極表面に自己組織化した分子修飾電極を構築しし,これらの電極を用いることによって水溶液系でスーパーオキシドイオンを電解成できることをはじめて見い出し,さらにin vivoシステムに適用可能であることを明らかにした。2.レドックス酵素(テトクロームC)の単分子層を電極表面に自己組織化することによって酵素 配向電極を構築し,これを用いてスーパーオキシドイオンを電気化学的に検出することに成功した。3.非水溶媒中,吊り下げ水銀電極(HMDE)での酸素分子(O_2)/スーパーオキシドイオン(O_2^-)対の電極反応(特にO_2^-のO_2への再酸化過程)において,電流振動現象が起こることをはじめて見い出し,そのメカニズムを明らかにした。4.O_<22>^-とH_2O・ラジカルの生体関連物質との反応特異性をストップトフロー分光法で解明した。